合肥研究院催化剂空腔效应研究取得进展

　　近期，中国科学院合肥物质科学研究院固体物理研究所在催化剂空腔效应研究中取得进展。

　　在非均相催化中，特别是在高温水相条件下，活性金属流失、团聚、烧结等引起的催化剂失活问题一直是限制负载型金属催化剂发展的症结所在。此外，在实际反应中提高催化剂对特定产物的选择也是催化剂制备过程中的一大挑战。

　　为解决上述问题，合肥研究院科研人员使用空心碳球作为载体，采用真空浸渍法将活性金属Ni负载在空心碳球的内部，得到空心碳球封装的Ni催化剂（Ni@HCS），并将其应用于糠醛（FAL）水相加氢重排反应。研究发现，Ni@HCS在反应中展现了良好性能，在150℃、2 MPa氢压、4 h的反应条件下可实现FAL的完全转化，且产物环戊酮（CPO）的选择性高达99%。与活性炭负载的催化剂的对比结果表明，将Ni颗粒封装在内部可显著提高催化剂的选择性，这是由于空腔效应带来的择型催化效果。更为重要的是，相比于活性炭负载的催化剂，Ni@HCS催化剂在反应中表现出了优异的水相稳定性，在经历10次循环使用后依然保持较高的活性，这得益于空心碳球对活性金属的保护作用，能够大大减少金属在反应过程中的流失。ICP-AES测试结果显示，循环后，Ni@HCS催化剂的Ni含量没有明显变化，而活性炭负载的Ni催化剂中金属含量则下降了2/3。DFT理论计算论证了水介质参与中间体重排反应过程，表明水在催化反应体系中不仅仅作为绿色溶剂，更是以反应物的角色参与了反应。

　　采用相同的合成手段，科研人员还合成了空心碳封装的Pd和Cu基催化材料，验证了材料合成的普适性，表明该合成方法同样适用于制备其他金属催化剂，并能够催化多种类反应。

　　相关成果发表在Applied Catalysis B: Environmental 上。研究得到国家自然科学基金的支持。