碳酸二甲酯被誉为绿色化学品,其需求量随着动力电池和聚碳酸酯产业的快速发展而高速增长。目前工业主流的酯交换生产技术存在产品成本高、原料环氧丙烷生产过程污染严重等问题。与酯交换法相比,CO酯化制碳酸二甲酯的原料仅为甲醇、CO、O2,产品成本低,具有很强的竞争优势。但是,由于催化剂存在活性、选择性和稳定性等综合性能偏低的情况,CO酯化制碳酸二甲酯催化技术一直未能实现工业化。
在国家重点研发计划、国家基金重大研究计划、中科院先导A、中科院青年创新促进会等项目的资助下,福建物构所结构化学国家重点实验室郭国聪课题组徐忠宁研究员和庄巍课题组陈浙宁副研究员密切合作,在实验结果的基础上通过理论计算揭示了产物选择性调控的催化功能基元:原子级分散的单Pd活性中心有利于通过Eley-Rideal机理生成碳酸二甲酯,而双Pd活性中心则有利于通过Langmuir-Hinshelwood机理生成另一种产物草酸二甲酯;进而通过理论计算优化、理性设计和可控合成了分子筛稳定的原子级分散Pd催化剂;通过球差校正电镜和同步辐射等表征手段,确认催化剂中原子级分散的单Pd活性中心是以PdO4的配位结构存在,与理论设计催化剂模型结构一致。该催化剂表现出很好的催化性能:CO转化率超过80%,碳酸二甲酯选择性接近100%,连续运行100小时性能无衰减。该研究结果将加快CO酯化制碳酸二甲酯催化技术的工业化进程。相关基础研究结果在线发表于ACS Catalysis (DOI:10.1021/acscatal.9b00286)。
近日,西安交通大学电气学院电力设备电气绝缘国家重点实验室新型储能与能量转换纳米材料研究中心,研制了一种新型脱硝催化剂TEOS&Mn-BTC。该催化剂是具有双配体配位的空心海胆状微球结构,该设计......
近日,从中国科学院青岛生物能源与过程研究所传来消息,该所多孔催化材料研究组开发出一种全新的受阻型路易斯酸碱对(FLPs)催化剂。该催化剂在无任何添加剂的条件下,能够实现油脂向绿色柴油的高效催化转化,且......
《中国科学报》4月25日从中国科学院山西煤炭化学研究所(以下简称山西煤化所)获悉,该所研究员曹直团队与中科合成油技术股份有限公司合作,首次在多相催化剂上实现了丙烯氢甲酰化超高区域选择性制取正丁醛。因正......
近日,中国科学院精密测量科学与技术创新研究院邓风和徐君研究团队在分子筛上多相催化反应碳正离子的亲水性研究中取得进展。研究发现在ZSM-5分子筛上进行的甲醇制碳氢化合物反应(MTH)中形成的环戊烯碳正离......
近日,中国科学院大连化学物理研究所包信和院士、研究员傅强团队在界面限域催化研究方面取得新进展。团队发现开放的TiO2等氧化物载体表面能够提供限域环境,并且驱动In2O3颗粒在二氧化碳加氢反应气氛中自发......
近日,中国科学院大连化学物理研究所研究员叶茂、刘中民院士团队在催化剂颗粒温度测量方面取得新进展。团队开发出单个工业分子筛催化剂颗粒内温度分布三维时空分辨测量方法,揭示了强放热的甲醇制烯烃反应过程中催化......
厦门大学固体表面物理化学国家重点实验室教授王野、傅钢和中国科学技术大学教授姜政等,创制出高达5500小时以上寿命的超高稳定性In/Rh@S-1催化剂,在近热力学平衡收率条件下,高选择性催化丙烷等低碳烷......
近日,中国科学院大连化学物理研究所催化基础国家重点实验室碳基资源电催化转化研究组研究员汪国雄和高敦峰团队,与大连工业大学教授安庆大团队合作,在二氧化碳(CO2)电解制备燃料和化学品研究中取得新进展,实......
记者2月24日从江南大学获悉,该校化学与材料工程学院刘小浩教授团队采用光诱导—邻近沉积方法,通过精确控制双原子位点的距离,产生优异的协同催化效应,实现二氧化碳加氢近100%选择性生成甲醇,且生成甲醇的......
氧化铝(Al2O3)因其具有高催化活性、良好的热稳定性和化学稳定性等特点,常被作为催化剂广泛应用于有机合成、石油化工等领域。 当氧化铝作用在脱硫或氢化反应时,催化剂上的活性相通常由镍金属纳米......