发布时间:2017-06-28 11:17 原文链接: 研究团队构建新催化剂解决水煤气变换反应难题

  近日,大连理工大学教授石川与国内外合作者,突破了以可还原性载体分散贵金属为低温变换催化剂的传统研究思路,利用过渡金属碳化物热稳定性好且与被分散金属有较强相互作用的特点,构建双功能碳化物负载金催化剂Au/α-MoC1-x。相关成果发表于《科学》。

  水煤气变换反应提供了一条同时制取氢气并净化一氧化碳的重要途径,其与水汽重整反应组合是目前廉价制氢的主要技术。但传统低温水汽变换催化剂制氢效率偏低,研发新一代低温变换催化剂具有重要的科学意义和实用价值。

  石川课题组与北京大学马丁、美国布鲁克海文国家实验室约瑟·罗德里格斯、中科院大学周武、中科院山西煤化所/中科合成油温晓东等课题组合作,构建了双功能碳化物负载金催化剂Au/α-MoC1-x:立方相α-MoC1-x低温活化解离水,被分散的金促进低温一氧化碳吸附活化,在界面处完成重整反应并生成氢气。该催化剂可将水煤气变换反应温度大幅降低至120oC。在空速高达180000h-1的反应条件下,反应活性较文献报道提升了20余倍,而一氧化碳转化率超过95%,有效解决水煤气变换反应低温条件下高反应转化率与高反应速率不能兼得的难题。

  结构表征表明:在铜与载体碳化钼的强相互作用影响下,铜形成二维层状纳米结构,并形成缺电子中心,在高温活化和反应条件下表现出优异的结构稳定性。上述电子与几何结构特性是Au/α-MoC1-x催化剂具有优异低温WGS活性的微观机制。

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