铂催化剂模型上，烷烃解离反应诱导的伴随催化剂重组

　　ACS Catal.:

　　铂催化剂模型上，烷烃解离反应诱导的伴随催化剂重组

　　虽然有证据表明催化活性位点可以在反应条件下进行重组，但其提供最低激活势垒的最佳重组方式仍不清楚。本文用甲烷活化支持的Pt团簇，并通过在过渡状态下的团簇构型的显式采样表明，需要重要的重组才能达到最活跃的过渡状态。在C-H解离的同时，簇的重构能力是催化活性的一个关键方面。本文强调两种类型的重建，伴随的或独立的，取决于它们是否出现在反应轨迹的过程中。伴随的重构描述了重要的重排催化剂本身作为反应协调的一部分，并在最激烈的竞争途径中发挥关键作用。最好的活性位点只能在反应轨迹的过程中找到，而不是在反应之前的平衡几何结构中找到。