非铅钙钛矿中光致发光和光催化活性调控动力学机理

　　近日，大连化学物理研究所复杂分子体系反应动力学研究组（1101组）韩克利研究员团队在复杂体系非铅钙钛矿动力学机理研究方面取得新进展，通过离子取代实现了非铅钙钛矿中光致发光和光催化的功能调控，并探究了其动力学机理。

　　全无机非铅钙钛矿因具有低毒性和高稳定性的特征，被广泛应用在发光领域和光催化领域中。但是，由于钙钛矿材料在水中的稳定性不高，因此，难以实现其在水中的发光和光催化活性的同时调控。

　　本工作中，该团队合成了一系列锡铂基钙钛矿Cs2PtxSn1-xCl6，通过调节Pt/Sn的取代比例，实现了水中发光和光解水产氢的双应用。研究发现，当Pt4+含量较多（x=0.75）时，该材料展现出宽光谱、长寿命、高效稳定的橙色荧光发射；当Pt4+含量极少（x=0.05）时，该材料具有更强的水稳定性和有效的光解水产氢活性，但是伴随而来的是减弱的荧光强度和荧光量子产率。此外，团队还通过紫外可见吸收光谱、变温荧光光谱和时间分辨荧光光谱，结合自主研发的泵浦-探测飞秒时间分辨光谱仪等手段，证明了这种光学性能的切换调控与材料中亚带隙的形成有着密切的关联。

　　相关研究成果以“Controlling Photoluminescence and Photocatalysis Activities in Lead-Free Cs2PtxSn1-xCl6 Perovskites via Ion Substitution”为题发表在《德国应用化学》（Angew. Chem. Int. Ed.）上。该工作的第一作者是我所1101组2018级联合培养博士研究生尹航。上述工作得到国家自然科学基金委人工光合成基础科学中心和国家自然科学基金重点项目等资助。