磁性量子材料的缺陷工程及其局域量子态自旋的调控,有望用于构筑未来实用化的自旋量子器件,是目前凝聚态物理研究的热点领域之一。近年来,基于过渡金属的笼目晶格(kagome lattice)化合物成为揭示和探索包括几何阻挫、关联效应和磁性以及量子电子态的拓扑行为等丰富物理学性质的新颖材料平台。在这些近层状堆叠的晶体材料中,过渡金属元素原子呈三角形和六边形在平面内交替排列,形成独特的拓扑结构,例如具有狄拉克锥的电子能带结构特征和强自旋轨道耦合的平带特征等。此外,这些材料还表现出铁磁、反铁磁以及顺磁等丰富磁性基态。研究该类材料磁性以及拓扑特性的一个有效方案是在原子尺度探究其空间局域激发态,但至今未见报道。

  Co3Sn2S2作为首个理论预言与实验证实的具有内禀磁性的外尔费米子拓扑体系,展现出系列独特拓扑物性。表面依赖的拓扑费米弧和局域无序诱导的内禀反常霍尔电导率升高,使其成为研究缺陷激发及其拓扑特性相关性的理想平台。扫描隧道显微镜/谱与自旋极化针尖结合对于探索原子空位和原子上的缺陷激发来说是非常有力的工具。中国科学院物理研究所/北京凝聚态物理国家研究中心高鸿钧院士研究组在这两个技术及其前沿基础研究方面具有长期而雄厚的积累,取得了一批具有国际顶尖水平的研究结果。

  近期,中国科学院院士、中科院物理研究所/北京凝聚态物理国家研究中心研究员高鸿钧课题组博士研究生邢宇庆、副研究员陈辉、副研究员黄立等与物理所研究员刘恩克指导的博士生申建雷、美国波士顿学院教授汪自强合作,通过极低温-强磁场-自旋极化扫描隧道显微镜/谱和低温-原子力显微镜,研究了磁性外尔费米子系统Co3Sn2S2中的单原子缺陷附近的激发态。该研究首先利用非接触的原子力显微镜图像及功函数测量,确定解理产生的两种表面中的S原子终止面。进一步的自旋极化实验发现,在非磁性的S表面上围绕单原子S空位周围会形成空间局域的磁性的极化子。这些极化子表现为具有三重旋转对称性空间分布的束缚态激发的形式。此外,在垂直样品表面方向施加高达±6 T的外部磁场的实验显示,无论磁场方向朝上还是朝下,局部磁极化子的结合能都随磁场强度的增加而线性增加,这表明轨道磁化作用对局域化磁矩(~1.35μB)具有主导作用。基于这一轨道磁矩的主导作用及在S空位明显的局域磁弹效应,该研究发现一种新的激发态,即局域化的自旋轨道极化子(Spin-orbital,SOP)。Co3Sn2S2显著的局域化轨道磁化与拓扑相关的贝利曲率和拓扑磁体磁电效应的循环电流有关。非磁性原子层上的SOP会对系统的局域磁性有显著的增强,同时也增强了时间反演对称性破缺导致的奇异拓扑物性。

  与稀磁半导体中的磁极化子类比,该“自旋轨道极化子”有望在非磁性关联拓扑材料中引入内禀磁矩,从而形成“稀磁拓扑半金属”这一新的物质形态。该研究也预示可在新型量子拓扑材料中实现“缺陷量子工程”,即通过改变材料制备参数与原子操纵技术等对缺陷结构的尺寸、浓度与空间排布等进行精准控制,形成缺陷有序阵列等原子级可控结构,实现磁性量子材料的磁性与拓扑性质的精确调控,最终在量子器件中实现功能量子拓扑态的原子级定向构建和有序编织。研究成果为磁性外尔体系中磁序与拓扑性质调控提供了新思路,有助于新一代复杂功能量子器件开发。

  相关成果以Localized spin-orbit polaron in magnetic Weyl semimetal Co3Sn2S2为题,发表在《自然-通讯》上。邢宇庆、申建雷、陈辉和黄立为论文的共同第一作者,刘恩克、汪自强与高鸿钧为共同通讯作者。研究得到国家自然科学基金、国家重点研发计划、中科院等支持。

  

  Co3Sn2S2的两种解理表面以及S原子终止面的确定

  

S表面单原子缺陷处的空间局域化激发态及空间分布

  

S表面单原子缺陷处的空间局域化激发态的自旋极化表征

  

单原子缺陷处的空间局域化激发态的反常塞曼效应与自旋轨道极化子


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