用于乙烷氧化脱氢的单原子主族金属催化剂取得最新进展

近日，我所催化与新材料研究中心（1500组）张涛院士、王晓东研究员团队在乙烷氧化脱氢研究方面取得新进展，发现通过单原子化具有高选择性、同时具有惰性的主族金属氧化物，可以打破活性和选择性的“trade-off”限制，为开发高效的选择性氧化催化剂提供了新思路。

　　在众多的氧化脱氢催化剂中，过渡金属氧化物（TMOs）因具有多种氧化态、较好的烷烃吸附和活化能力而受到广泛关注。但是，过渡金属存在未被占据的d轨道，与C=C的π电子有较强的相互作用，导致生成的烯烃难以脱附从而发生连续氧化。以往的研究工作主要集中在从强到弱调节TMOs催化活性，从而降低过度氧化，但烷烃的吸附和活化受到抑制，导致转化率下降，烯烃收率有限。

　　相比之下，主族金属d轨道全充满，与低碳烷烃、烯烃相互作用较弱，导致主族金属氧化物对烯烃具有固有选择性，同时对烷烃具有活化惰性。本工作中，该团队提出原子分散主族金属氧化物，从弱到强调节其对乙烷的催化活性，即HY分子筛中超笼B酸锚定的原子分散[InOH]²⁺位点，可以显著降低乙烷解离的反应能垒以激活乙烷的活化。此外，In₂O₃纳米颗粒选择性氧化H2生成的H2O能够稳定孤立的[InOH]²⁺结构，从而实现高效的乙烷氧化脱氢。

　　该团队近年来一直致力于低碳烷烃选择性氧化的研究，取得了系列进展。

　　相关成果以"Main-group Catalysts with Atomically Dispersed In Sites for Highly Efficient Oxidative Dehydrogenation"为题，于近日发表在《美国化学会志》（J. Am. Chem. Soc.）上，并被选为内封面文章。该工作的第一作者是我所1503组博士研究生王超杰和韩宇佳。相关研究得到国家自然科学基金、中科院B类先导专项“能源化学转化的本质与调控”、大连市杰出青年科技人才支持计划等项目的资助。