锕系元素是核燃料的核心成分，其独特的5f电子成键结构及其丰富的物理化学特性是先进核能技术的重要研究对象。中国科学院钍基熔盐核能系统(TMSR)研究中心堆材料与工程技术部怀平研究员和程诚副研究员与吉林大学王志刚教授、香港城市大学张瑞勤教授合作，开展了锕系材料缺陷结构的理论研究，首次发现了纳米团簇U2@C61的九重态高自旋电子结构，此研究结果发表于Scientific Reports(3，1341(2013))。
富勒烯金属包合物的通用表达形式为M @C2n,“@”代表英文单词“at”，也形象地表明了金属原子被包在碳笼里面。包含锕系元素的富勒烯材料具有类似核燃料的包覆结构，而且纳米结构具有更高的热稳定性、较好的抗辐照能力，在先进核燃料方面具有重要的潜力。但是，缺陷结构对富勒烯金属包合物的影响迄今为止仍是未解决的问题。
TMSR中心科研人员在内含式稳定的锕系金属富勒烯U2@C60表面引入带有自旋极化的碳原子缺陷，即U2@C61。理论研究发现，缺陷能够明显调节系统的电子结构特性，U2@C61的基态是9重稳定的，不同于U2@C60结构的7重电子态的基态电子结构。电子特性分析发现，高自旋态来自于U原子与缺陷C原子共同自旋极化的贡献，U原子上的单占据电子与C61富勒烯上缺陷附近的单占据电子发生铁磁耦合作用是关键机理。该研究为调节锕系纳米团簇的电子结构特性寻找到了一个可能的新途径。
此类具有内含式金属富勒烯中的锕系团簇结构与外部的碳笼之间发生电荷转移，使得富勒烯金属包合物具有独特的电子结构，因此在核能材料、纳米功能材料、生物医学体系、固相催化、电子学、光学等方面具有广阔的应用前景。
该项研究工作得到了中国科学院战略先导专项、国家自然科学基金、科技部973项目、中科院百人计划的共同资助。
图1 U2@C61(c, 9A′)的自旋密度
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