近日，我所能源催化转化全国重点实验室碳基资源电催化转化研究组（523组）宋月锋副研究员等，联合复旦大学汪国雄教授团队、美国佐治亚理工学院刘美林院士团队，在固体氧化物电解池（SOEC）阳极高温析氧反应（OER）方面取得新进展。合作团队聚焦钙钛矿阳极A位离子有序性对高温OER性能的影响，系统揭示了PrxBa2-xCo2O5+δ体系中离子有序-无序转变对微观结构及电催化性能的影响。
SOEC具有电流密度高、法拉第效率高、过电势低等优势，被认为是二氧化碳（CO2）减排和能源转换的关键技术之一。钙钛矿氧化物是常见的SOEC阳极材料，然而，阳极离子有序性对OER反应速率的影响尚不明确。
在本工作中，科研人员通过制备两种不同镨（Pr）含量的PrBaCo2O5+δ（PBCO-1.0）和Pr1.5Ba0.5Co2O5+δ（PBCO-1.5）阳极材料，结合同步辐射X射线粉末衍射（SXRPD）、高角环形暗场扫描透射电子显微镜（HAADF-STEM）、X射线吸收谱（XAS）及18O同位素交换实验等多种手段，深入剖析了A位离子有序-无序转变诱导的电子结构变化及对高温OER动力过程的影响。
研究表明，随着Pr含量从1.0增加到1.5，PrxBa2-xCo2O5+δ晶体由有序四方相（P4/mmm）转变为无序正交相（Pnma）。这一转变打破了钴-氧（Co-O）局部配位环境的对称性，增强了Co 3d与O 2p之间的轨道杂化，从而提升了氧离子迁移效率，并加速了表面氧交换反应速率。电化学测试表明，在800 °C、1.6 V条件下，PBCO-1.5阳极的电流密度达到2.29 A cm-2，表现出优异的高温OER性能和稳定性。
该研究从实验和理论两个方面阐明了钙钛矿A位离子有序性对高温OER反应路径和速率调控机制，同时为高性能SOEC阳极材料的理性设计提供了参考。
相关成果以“Breaking the Ion Ordering in Perovskite Anode for Enhanced High-Temperature Oxygen Evolution Reaction Activity”为题，发表在《美国化学会志》（Journal of the American Chemical Society）上。该工作的共同第一作者是523组博士后于丽娜和美国佐治亚理工学院博士研究生胡学禹。该工作得到国家重点研发计划、国家自然科学基金等项目的资助。（文/图 于丽娜）
文章链接：https://doi.org/10.1021/jacs.5c09331
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