二维材料再问鼎Science：看ORR活性如何提高一个数量级！

　　为什么要研究金属催化剂的应变？

　　应变可以改变金属的电子性质，从而增强电催化活性，是调整催化剂活性的有力策略。研究表明，即便是1%的微小应变，也可以使Pt纳米材料的ORR性能提高3倍以上。

崔屹团队通过充放电控制催化剂应力的示意图/Science

　　概括地来说，通过应力调控金属纳米催化剂的晶格应力的代表性方法主要有2种：

　　1）利用材料的晶格不匹配产生应力。其问题在于：要么不同金属原子之间发生电荷转移，要么表面稳定性发生变化，使得无法单独控制和调控应力的作用

　　2）将金属催化剂沉积于平面基底上，通过外力或者温度产生应力。其问题在于：合适的基底非常少，绝大部分基底都不适合于电催化。

　　本研究拟解决的关键问题

　　如果表面应变来自于非均相基底所施加的外部作用力施加，很容易受到界面重构或者纳米形貌的影响，从而导致应变释放，失去催化活性增强效应。因此，如何构建更稳定、有效的应变调控策略，是增强电催化活性的关键问题。

　　成果简介

　　有鉴于此，约翰霍普金斯大学的Chao Wang和普渡大学的Jeffrey Greeley，Zhenhua Zeng团队合作，发展了一种直接通过二维金属纳米片表面应力来诱导本征应变，从而调控电催化活性的新策略。

　　研究人员选取少层二维Pd纳米片作为研究对象，其优势在于：

　　1）这些二维纳米结构不含催化剂-基底界面；

　　2）兼具单晶催化剂的高比活性与传统纳米颗粒的高表面积两大优势。

　　要点2. 二维Pd纳米片厚度很重要

　　研究人员通过DFT分析确定了纳米片厚度及其表面应力合产生的应变之间的关系。结果表明，厚度为1至12层的纳米片具有最高达到10％的可调控的应变，且应变大小与厚度成反比。

　　要点3. 电催化活性调控

　　研究人员合成出原子尺度精确的不同厚度的超薄Pd纳米片，通过HRTEM成像表征晶格间距来验证DFT所预测的本征应变能力和电催化活性的调控。ORR和HER实验表明，在碱性和酸性环境中，Pd纳米片可以比Pd和Pt纳米粒子的反应活性提高一个数量级以上。

　　这项研究表明，二维纳米片中存在的内在应变可以成为设计和开发先进催化材料的有力策略！

　　参考文献：

　　Lei Wang, Zhenhua Zeng, Zhenhua Zeng, Chao Wang, Jeffrey Greeley et al. Tunableintrinsic strain in two-dimensional transition metal electrocatalysts. Science2019, 363, 870-874.

　　http://science.sciencemag.org/content/363/6429/870