最近,金属所沈阳材料科学国家研究中心刘洪阳研究员和博士研究生孟凡池等人与北京大学马丁教授、辽宁大学夏立新教授、香港科技大学王宁教授、中科院上海应用物理所姜政研究员以及中科院山西煤化所温晓东研究员等团队合作,通过对亚纳米尺度Cu金属团簇结构的精准调控,成功构建亚纳米尺度下原子级分散且全暴露Cu3团簇纳米酶,并表现出优异的模拟氧化酶活性与抗菌性能。近日,《应用催化B:环境》(Applied Catalysis B: Environmental) 在线发表了该项研究成果(DOI:10.1016/j.apcatb.2021.120826)。
随着现代社会的不断进步与发展,越来越多的病菌也随之出现,并严重的威胁着人类的健康,寻找新型抗菌材料刻不容缓。纳米酶是一类具有模拟酶催化活性的纳米材料,其因强大多样的酶催化活性而备受关注。研究发现一些纳米酶具有模拟氧化酶、过氧化物酶等催化活性,其产生的活性氧物质可以有效的灭活细菌。目前,在构建具有优异模拟酶催化活性的新型纳米酶方面仍然存在挑战。与单原子催化剂相比,亚纳米尺度原子级分散且完全暴露的金属团簇催化剂不仅能提供相邻的金属原子作为催化位点,而且能保持充分的原子利用效率,提供了多种结构可能性和催化可行性。将这种原子级分散且完全暴露的金属团簇催化剂应用于抗菌领域,可以有效的提升抗菌性能保护人们的健康。
刘洪阳研究员团队近年来一直致力于亚纳米尺度金属催化材料的设计与应用研究。在前期研究工作基础上,研究团队在纳米金刚石-石墨烯杂化载体上构造了亚纳米尺度完全暴露Cu金属团簇,经球差电镜(图1)分析表明,原子级分散且完全暴露的Cu3团簇(Cu3/ND@G)锚定在富缺陷石墨烯表面。密度泛函理论(DFT)计算结果表明(图2),亚纳米尺度原子级分散且完全暴露的Cu3团簇作为活性中心有利于O2的吸附,从而促进催化O-O键断裂形成活性氧物质(·OH),显著提高了Cu3/ND@G纳米酶的模拟氧化酶样活性。与Cu单原子纳米酶(Cu1/ND@G)和Cu纳米颗粒纳米酶(Cu-NPs/ND@G)相比,亚纳米尺度完全暴露且原子级分散的Cu3金属团簇纳米酶表现出优异的模拟氧化酶活性(Kcat=1.474×10-1s-1)。这种完全暴露且原子级分散的Cu3金属团簇纳米酶在NaAc缓冲液(pH4.5)中具有≥99%的抗菌率(图3),其结构和优异的抗菌性能(图4)显示了其在生物医学、微生物防腐等领域的潜在应用价值。
上述工作得到了国家重点研发计划纳米专项青年科学家项目、国家基金委企业创新发展联合基金重点项目、国家基金委碳基能源重大研究计划重点项目、国家基金委国际合作中港联合基金项目、国家基金委面上项目、辽宁省兴英才计划、沈阳材料科学国家研究中心青年人才项目与企业合作项目提供的支持,以及上海同步辐射光源的大力支持。
图1. (A),(B) Cu纳米粒子(Cu-NPs/ND@G) 的球差电镜表征;(C),(D) 亚纳米尺度Cu3金属团簇(Cu3/ND@G)的球差电镜表征。
图2. Cu3/ND@G各种中间体沿模拟氧化酶反应路径的优化吸附构型和Cu3/ND@G、Cu-NPs/ND@G模拟氧化酶机理的自由能图。灰色、棕色、红色和白色的球分别代表C、Cu、O和H原子。
图3. 生长抑制试验:将不同的材料和大肠杆菌菌液孵育后涂在LB琼脂平板上。用(A)空白、(B) ND@G、(C) Cu-NPs/ND@G和(D) Cu3/ND@G处理。培养条件:37℃和24小时。
图4. 亚纳米尺度下Cu3金属团簇活性中心结构与抗菌性能示意图
加拿大和美国研究人员报告说,他们发现了一种靶向细菌核糖体的新型广谱套索肽抗生素,对多种致病细菌表现出杀伤力,其中包括对现有药物具有耐药性的菌株,为应对抗生素耐药性问题提供了新路径。相关论文近日发表在英......
图(a-b)基于双配体策略的工程化MspA纳米孔检测稀土原理示意图;(c)16种稀土的单分子纳米孔信号;(d)16种稀土的纳米孔信号的散点图展示在国家自然科学基金项目(批准号:22225405、223......
近日,由国家最高科学技术奖获得者薛其坤院士领衔的南方科技大学、粤港澳大湾区量子科学中心与清华大学联合研究团队,发现常压下镍氧化物的高温超导电性相关研究成果在《自然》杂志发表,为解决高温超导机理的科学难......
你能想象吗?在那些看似普通的金属里,藏着一个由无数微小“积木”搭成的微观世界。这些“积木”就是晶粒。中国科学院金属研究所沈阳材料科学国家研究中心李秀艳团队在研究纯铂的晶粒时,首次发现了纳米尺度下Kel......
“空天海地的网络建设,信息世界感知力、通信力以及智算力的建设,迫切需要高端、新型的硅基芯片。然而‘自上而下’的光刻技术制造方式已经接近物理极限。”在日前举行的香山科学会议上,中国科学院院士许宁生说,全......
韩国浦项科技大学化学工程系教授SangminLee与美国华盛顿大学教授、2024年诺贝尔化学奖获得者DavidBaker合作,通过使用人工智能模拟病毒的复杂结构,开发了一种创新的治疗平台。相关研究成果......
11月30日,记者从西南大学获悉,该校植物保护学院何林教授团队成员钱坤教授通过将甲氨基阿维菌素苯甲酸酯负载到金属有机骨架上,成功研发出EB@PCN-222@HA新型控释纳米农药。这种农药具有缓控释相结......
近日,国家纳米科学中心研究员赵潇、聂广军团队与北京生物工程研究所研究员王恒樑团队合作,基于DNA纳米技术构建了形状和大小与新型冠状病毒(SARS-CoV-2)非常相似的定制纳米疫苗,设计并构建了具有不......
近日,一项发表于《纳米级进展》的新研究称,科研人员将比人类头发细200倍的“意大利面”细丝编织成绷带,可帮助预防伤口感染。英国伦敦大学学院的AdamClancy研究团队制备了一种由面粉和甲酸(常见食品......
近日,国家纳米科学中心研究员赵潇、聂广军团队与北京生物工程研究所研究员王恒樑团队合作,基于DNA纳米技术构建了形状和大小与新型冠状病毒(SARS-CoV-2)非常相似的定制纳米疫苗,设计并构建了具有不......