光辅助提升固态锂氧电池的阴极界面反应可逆性研究

固态锂氧（Li-O2）电池（SSLOB）兼具有超高的理论能量密度和优异的安全性，作为下一代储能系统具有巨大的发展潜力。但较大的阴极反应过电位和缓慢的阴极反应动力学一直阻碍着固态锂-氧电池的发展。

光辅助策略可以显著降低过电位，其中阴极材料上具有匹配能级的光激发电子（e-）/空穴（h+）有效地辅助催化放电/充电过程中氧还原反应/析氧出反应。然而，对氧电极的光电化学过程及光辅助对阴极结构的变化仍然是不清楚的。

近日，哈尔滨工业大学的王家钧教授、姜再兴教授合作，以多型二硫化钼为光阴极，基于非原位同步加速器的扫描透射X射线显微镜（STXM）、X射线计算机断层扫描（CT）电子显微镜、X射线光电子能谱（XPS）和飞行时间二次离子质谱（TOF-SIMS）技术的组合，揭示了复合聚合物电解质基锂-氧电池中光诱导的阴极界面反应机制和阴极结构演变规律。

多型MoS2作为阴极催化剂具有独特优势。首先，多型MoS2扩大的层间距有利于锂离子在电极内部的传输。其次，多型MoS2在费米能级具有更高的密度电子（相比于纯2H-MoS2），提高了材料整体的电子传输效率。最后，X射线CT成像表明对阴极和电解质界面之间的进行了完美的融合，并有足够的空隙以确保氧气的扩散。

在光诱导阴极上的快速电子转移可以抑制中间体（LiO2*）溶解到电解质中，并促进界面生长机制，调节放电产物以颗粒状的形态生长，使其有利于容纳在固态阴极中，提升阴极电极反应可逆性。

阴极结构的稳定对电池的整体性能至关重要。STXM测试可视化的揭示了光照循环后多型MoS2相分布情况。为了更加准确的探究电极/电解质接触界面的阴极结构变化，不同深度刻蚀的XPS测试对比了黑暗条件下与光照条件下电极的在循环后阴极结构。结果表明，光照循环后的电极的氧化程度是从电极内部至电极表面逐渐递增，阴极结构更加稳定。

本课题结合多种同步辐射技术和电化学测试，将光辅助与固态锂-氧电池相关的电极/电解质界面反应行为建立直接联系，为将太阳能引入储能系统开辟了新的机会。