全无机锗盐制备高光电性能钙钛矿纳米晶的新方法

　　近日，中国科学院大连化学物理研究所复杂分子体系反应动力学研究组研究员韩克利团队在制备高质量金属卤化物钙钛矿纳米晶方面取得新进展。该团队利用锗卤化物作为理想的前驱体，设计了更有效、毒性更小的制备高光电性能金属卤化物钙钛矿纳米晶体的新方法，该方法可明显改善纳米晶的光电质量。

　　铅基和非铅钙钛矿纳米晶的三前驱体合成面临着相似的挑战：卤化物前驱体的选择主要局限于有毒且高度易燃的有机卤化物，限制了其大规模应用。此外，这些有机卤化物制备的大多数纳米晶由于卤素缺陷，导致其光致发光性能差。无机金属卤化物可能将金属阳离子引入钙钛矿晶格，从而改变目标材料的晶体结构。因此，寻找合适的卤化物前驱体是解决上述问题的关键。

　　该工作中，科研人员提出将全无机锗盐GeX4（X=Cl、Br、I）作为稳定且低危险性的卤化物前驱体。不同于大多数其他无机卤化物前驱体，由于Ge卤化物中卤素离子的释放过程易于调控，有助于增加所得钙钛矿纳米晶的卤化物组成，从而减少或消除与卤化物空位相关的陷阱态，因此，GeX4化合物不会将Ge元素传递到最终产物中，使得纳米晶的发光强度、荧光寿命、光致发光量子产率和相稳定性都得到明显改善。理论计算表明，Ge卤化物在介电环境和热力学中均提供了有利条件，有助于形成尺寸受限的缺陷抑制纳米粒子。该研究为制备高质量钙钛矿纳米材料，以及调整其光电特性提供了可行性路径。

　　相关研究成果以Germanium Halides Serving as Ideal Precursors: Designing A More Effective and Less Toxic Route to High Optoelectronic Quality Metal Halide Perovskite Nanocrystals为题，发表在《纳米快报》（Nano Letters）上。研究工作得到国家自然科学基金等项目的资助。