化学传感及原位光谱探测研究获新进展

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近日，华东理工大学机械与动力工程学院张博威等提出一种自组装薄膜精准调控界面电磁场显著提升原位探测光谱灵敏度和重现性的方法，并探明了CO还原反应中C-C偶联中间物种，对化学传感及单原子催化反应表征等具有重要意义。相关研究发表于《自然—通讯》。

为精确控制不同基底上金属薄膜的形貌和图案，过去几十年间发展了多种纳米加工技术，但用于制造金属薄膜的光刻技术通常需要昂贵的设施，且涉及多个复杂步骤。纳米晶体自组装模仿原子生长成晶体的过程，为操纵各种基材上金属薄膜的图案和形态提供了理想方法。然而，相对于器件应用的单个纳米晶体尺寸，长距离制造有序超晶格仍然具有挑战性。

为了解决上述科学问题，团队利用高度有序的菱形金纳米立方体超晶格（GNSs）作为表面增强红外吸收光谱（SEIRAS）的衬底，其SEIRA效应显著增强，且可以通过操纵GNSs的随机性进行控制。利用时域有限差分仿真证实电磁效应是GNSs频谱振动显著改善的原因。原位SEIRAS也验证了，相比于在酸性和中性电解质中化学沉积的传统金膜，使用GNSs作为衬底的Cu2O表面CO的振动有显著增强。结合同位素标记实验，揭示了GNSs底物在Cu基催化剂上CO电还原C-C耦合的反应机理。这项工作为揭示可再生能源应用中表面介导电化学反应的机理提供了一种高灵敏度和可重复性的新方法。 

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自组装金超晶格薄膜在Cu基催化剂上CO电还原C-C耦合的反应机理 图片来源于《自然—通讯》