大连化物所在实现氢分子的高效相干布居转移研究中获进展

　　近日，中科院大连化学物理研究所分子反应动力学国家重点实验室杨学明院士的团队在实现HD分子的高效相干布居转移研究中取得重要进展，研究论文Highly Efficient Pumping of Vibrationally Excited HD Molecules via Stark-Induced Adiabatic Raman Passage发表在The Journal of Physical Chemistry Letters上。

　　氢是宇宙中最丰富、最简单的化学元素，涉及了许多重要的化学过程。一些氢分子与自由基的反应，如H + H2、F + H2、OH + H2等，被视作样板反应而深入研究，加深了人们对化学反应的理解。由于缺乏产生高密度的振动激发的H2分子束，绝大部分研究局限于H2振动基态的反应动力学。在实际的燃烧过程、大气化学以及星际化学涉及到的H2的反应中，相当一部分H2是以振动激发的形式参与反应的，因此研究处于振动基态的H2的反应特性，只能让我们了解化学反应的一个侧面。

　　从分子反应动力学的角度来说，反应物分子的初始振动激发，如何演化到产物分子的内部坐标，并影响反应速率和能量分配，是反应动力学领域的核心问题之一。从实验上研究不同激发态分子的反应性质具有非常重要的意义，有助于加深我们对化学反应本质的理解，促进相关理论模型的发展，使我们有可能通过控制反应物分子的激发方式来实现对化学反应的调控。

　　研究振动激发的氢分子反应动力学特性，首要的挑战就是如何高比率地制备处于特定振动激发态的氢分子。传统的红外单光子吸收和受激拉曼技术由于受到自发辐射效应和相干布居返回效应的限制，理论激发比率小于50%，实际能达到的比率更低。研究人员使用自行搭建的一套窄线宽、高脉冲能量的激光系统，利用斯塔克诱导的绝热拉曼通道（SARP, Stark-Induced Adiabatic Raman Passage）技术，成功地将分子束中的HD分子从振动基态(v = 0, J = 0)转移至激发态 (v = 1, J = 0)，激发比例超过90%，在实验上首次验证了利用SARP技术，在分子束中制备振动激发的氢及其同位素分子是一种可行的方法。该方法可以推广至其它具有拉曼活性的分子，将为交叉分子束和分子束-表面散射实验研究氢等分子的振动激发对化学反应的影响提供一个独特的工具。

　　该自制OPO/OPA和激发系统已申请ZL。以上研究得到了科技部、国家自然科学基金委和中科院相关项目的资助。

大连化物所在实现氢分子的高效相干布居转移研究中取得新进展