太赫兹时域光谱与频域光谱研究综述（二）

比较光电导和光整流这两种产生太赫兹脉冲的机制可知: 用光电导天线辐射的太赫兹脉冲能量通常要比用光整流效应所产生的太赫兹脉冲的能量强。 这是因为光整流效应产生的太赫兹波的能量仅仅来源于入射的激光脉冲能量, 而光电导天线辐射的太赫兹波能量则主要来自外加的偏置电场, 如果要想获得能量较强的太赫兹脉冲, 可以通过调节外加电场的大小来实现。 同时, 光整流效应产生的太赫兹脉冲较光电导天线所产生的脉冲而言频率更高、 频谱宽度更宽。 二者相关参数对比如表3所示。

表3 太赫兹脉冲发射源的比较Table 3 Comparison of terahertz pulse emission sources

此外, 产生宽带太赫兹脉冲辐射的方法还有等离子体振荡、 光激发电子非线性传输线等。

1.1.2 接收器

太赫兹时域光谱仪中的接收器, 需要使用相干探测器。 目前最常用的方法是光电导采样和自由空间电光采样, 这两种方法都是通过记录太赫兹辐射电场信号的时域波形, 并由傅里叶变换得到其振幅和相位的频率分布。

(1)光电导采样

光电导采样是最早用于探测太赫兹脉冲的相干探测方法^[15], 由Auston利用RO-SOS实现, 其基于光电导发射机理的逆过程^[16]: 以半导体光电导天线作为太赫兹接收元件, 采样脉冲激发光电导介质产生自由载流子, THz电场作为偏转电场, 促使载流子运转产生电流, 利用所产生的光电流与太赫兹驱动电场成正比的特性, 可测量太赫兹瞬间电场。 再通过THz脉冲与采样脉冲之间的不同时间延迟就能确定整个THz电场。 目前这种方法常采用的材料是低温生长的GaAs、 半绝缘的GaAa、 半绝缘的InP等。

(2)自由空间电光采样

该方法基于探测光与太赫兹辐射在电光晶体中激发的线性电光效应^[17], 即电光晶体的折射率与外加电场成比例改变的现象。 这是光整流效应的逆效应, 是三个波束非线性混合的过程。 这种效应能够将线性偏振的采样脉冲转换为稍椭圆的偏振脉冲, 对该椭圆度进行测量, 就能获得当采样脉冲到达时的瞬态THz电场。 与光电导采样类似, 利用THz脉冲与采样脉冲之间不同的时间延迟可以确定整个THz电场。 自由空间电光采样常使用的材料是GaP, ZnTe和DAST等。

这两种不同的太赫兹脉冲相干探测方法, 其工作性能比较如表4所示。

表4 太赫兹脉冲探测器的比较Table 4 Comparison of terahertz pulse detectors

1.1.3 典型的时域光谱仪结构原理

针对不同的样品、 不同的测试要求、 不同的太赫兹波与样品的作用方式, 可以采用透射式、 反射式、 差分式、 椭扁式等不同的探测模式。 其中, 最常见的为透射模式。 图3为其结构装置图。

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	图3 典型太赫兹时域光谱仪结构装置图Fig.3 Schematic diagram of typical THz-TDS

其工作原理如下: 来自飞秒激光器的脉冲序列被分束镜分为两束。 其中能量较大的一束(泵浦脉冲)经时间延迟系统后入射到THz发射器产生THz脉冲。 另一束作为探测光(探测脉冲)与THz脉冲汇合后共线通过THz探测器, 并以此来驱动THz探测器进行测量, 利用THz脉冲透过样品, 测量由此产生的THz电场强度随时间的变化。 通过控制时间延迟系统调节泵浦脉冲和探测脉冲之间的时间延迟, 扫描这个时间延迟就可以获得THz脉冲的时域波形^[18]。 该波形经傅里叶变换之后, 就可得到被测样品的频谱, 对比放置样品前后频谱的改变, 就可获得样品的透射率、 折射率、 吸收系数、 介电常数等光学参数。

1.1.4 仪器性能特点

太赫兹时域光谱仪具有以下特点:

(1)采用相干测量方式, 一般测量两条线, 因此能够获得所测电场的幅度和相位, 从而方便提取样品的吸收系数、 折射率、 介电常数等光学参数;

(2)具有大约0.1~10 THz的宽带宽;

(3)动态范围大, 具有大于10⁵的高信噪比, 如此高的信噪比允许相对较少的扫描时间, 从而提高了系统的稳定性;

(4)具有瞬态性, 太赫兹脉冲的典型脉宽在皮秒数量级, 可以方便地对各种材料包括液体、 高温超导体、 铁磁体等进行时间分辨光谱的研究, 而且通过取样测量技术, 能够有效地抑制背景辐射噪声的干扰;

(5)探测灵敏度高, 可在室温下工作。

尽管太赫兹时域光谱仪有上述优势, 但是仍然存在以下不能忽视的缺陷制约了其在实际生产中的应用:

(1)仪器中延迟线的存在, 在根本上决定其频谱分辨率不高, 通常在30 GHz左右。 这使得在使用过程中, 很多样品的太赫兹频谱信息表现的不够细致甚至缺失, 严重干扰了实验结果的客观准确性;

(2)光路中样品、 探测器所处的光程复杂, 相位敏感, 极大地增加了实验操作的难度;

(3)由于最后测得的样品结果是其在时域谱上的信息表现, 若要获得频域谱, 还需对数据进行傅里叶变换等数据处理, 这加大了仪器的系统误差, 降低了实验结果的可靠性。

1.2 应用领域

实际测定的太赫兹时域光谱如图4所示。 它的应用主要包括测定物质的太赫兹透射谱、 反射谱等光谱响应, 获取物质在太赫兹波段的折射系数、 薄膜介电常数等参数, 探索凝聚态物质内部的结构性质以及测量薄膜厚度等。

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	图4 典型太赫兹时域光谱图Fig.4 Typical terahertz time domain spectrogram

1.2.1 太赫兹时域透射光谱

(1)吸收光谱

透射光谱常用于研究电介质等材料的吸收性质。 如图5所示, 当一束太赫兹波E₀从空气照射在样品上时, 由菲涅尔定律可知, 会在样品表面产生折射波r_0s和透射波t_0s, 透射波t_0s在样品的另一个表面又会发生同样的现象, 产生透射波t_s0和折射波r_s1。 折射波r_s1在样品内部经过多次反射, 会产生如t_{s0_1}, t_{s0_2}等一系列透射波, 也称为回波。 所有透射波叠加在一起即为所接收到的包含样品信息的太赫兹时域信号。

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	图5 太赫兹波透过样品示意图Fig.5 Schematic diagram of terahertz wave through the sample

根据Duvillaret等1996年提出的获取样品太赫兹波光学参数的方法^{[19, 20, 21]}, 对于较厚的样品, 由于主波峰值E_sam(t)可以和第一个回波峰值E_echo1(t)在时域谱中很好的分离开, 所以可以只用主波峰值信息来得到所需的光学参数。

在实际实验过程中分别获取太赫兹波E₀直接通过空气后的时域波谱E_ref(t)作为参考信号, 和在同一环境和温度下, 通过样品后的时域波谱E_sam(t)作为样品信号。 然后对它们进行傅里叶变换, 得到其频率谱E_ref(ω )和E_sam(ω )。 根据太赫兹波在空气和样品中的传播过程以及朗伯定律, 且由于大部分对太赫兹波吸收的物质, 都满足消光系数k_s≪1, 通过化简可得如下关系式

|Esam(ω)||Eref(ω)|=4ns(1+ns)2exp[−αd2]ϕ(ω)=−(ns−1)ωdc

(4)

式中n_s为样品的折射率, α 为样品的吸收系数, d为样品厚度, c为真空中的光速。

通过对式(4)进行变换就可得到样品的光学参数, 如折射率n_s(ω )和吸收系数α (ω )

ns(ω)=1+cωdϕ(ω)α(ω)=−2dln{|Esam(ω)||Eref(ω)|[ns(ω)+1]24ns(ω)}

(5)

(2)光泵浦太赫兹探测(OPTP)技术

将光学泵浦探测技术与太赫兹时域透射光谱技术相结合, 可以研究超快载流子动力学问题^[22]。 其优势在于既能直观地观测到样品信号的光致变换所反映出来的信息, 又能提供一个亚皮秒量级的时间分辨率。 当泵浦光对半导体进行光激发时, 导带中的电子和价带中的空穴占据了一些能态, 从而会减少样品对太赫兹光的透射, 产生饱和吸收, 但随着受激载流子的复合, 这种饱和效应也随之退化, 对太赫兹探测光的透射也随之升高。 因此, 通过对太赫兹探测光瞬态透射谱的研究, 就可以获得半导体材料中非平衡载流子分布的动力学过程及光学信息。 光泵浦太赫兹探测(OPTP)技术作为一种新的研究半导体超快载流子动力学的技术, 已经取得了不少研究成果^{[23, 24, 25]}。

OPTP系统装置如图6所示。 与传统的太赫兹时域光谱仪相比, 该装置工作过程中会产生三种不同的THz脉冲。 其中, 光束1为探测路, 光束2为泵浦路, 光束3为产生路。 多出的光束2(泵浦路), 经过延时装置后入射到样品上, 对样品进行光激励。 除此之外, 探测信号的方法与传统时域太赫兹探测系统相同。

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	图6 光泵浦-THz探测光路示意图Fig.6 Schematic diagram of optical-pump terahertz-probe measurement

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	图7 n-Si不同泵浦能量下THz传输情况(Δ T/T0)与泵浦产生光之间时间延迟的关系Fig.7 The relationship of the time delay and the transmission performance under different pumping energy of n-Si

图7为采用OPTP系统对半导体n-Si进行超快载流子动力学研究的结果图。 当THz透过半导体样品时, 它对半导体表面的载流子变化和分布十分敏感, 因此半导体表面的载流子动力学信息可以通过THz信号的峰值透过率来反映。 实验结果采用了OPTP系统的一维扫描方式, 其中T₀为未受光泵浦激励时THz脉冲透过半导体n-Si的峰值透过率, Δ T为受到光激励后半导体n-Si的峰值透过率与未受光激励的峰值透过率之差, 横坐标为THz产生路与光泵浦路之间的时间延迟。 从实验结果图中可以看出, 泵浦光能量功率越大, 光生载流子越多, THz透射率越低。 这种现象是由于光电导σ 的变化引起的, σ 与Δ T/T₀关系如下^[26, 27]

σ=(N+1)(Z0d)−1(11−|ΔT/T0|−1)

(6)

式中, Z₀=337 Ω 为自由空间阻抗, N为半导体样品基片的折射率, d为光在样品中的有效穿透深度(块材Si中约为10 μ m^[28])。 可从式(6)中得到, |T/T₀|会随着σ 的增大而增大。 所以当泵浦光增强时, 光生载流子变多而使得样品表面σ 增大, 从而致使|T/T₀|随之变大, 即半导体样品的THz透过率降低。 在高能量光泵浦下, 随着时间延迟的增长, THz透过率几乎没有任何变化, 这表明Si的载流子恢复时间较长(约130 μ s), 在很长时间内由于载流子一直存在, 样品的THz透过率将一直处于较低的状态。 利用OPTP系统对类似n-Si半导体样品进行载流子动力学的研究, 能够很好的揭示其内部规律, 是一种有效的研究方法。

1.2.2 太赫兹时域反射光谱

当被测样品是光厚介质(如重掺杂载流子的半导体)时, 就需要使用反射光谱来对其进行探测。 将从样品上和反射镜上所测得的脉冲信号E_sam(t)和E_ref(t)进行傅里叶变换后可得到各自的复值E_sam(ω )和E_ref(ω )。 考虑样品内部的多次反射情况, 它们的比值为

ERsam(ω)ERref(ω)=[n˙s2−1]{1−exp[−2iωcn˙sd]}[n˙s+1]2−[n˙s−1]2exp[−2iωcn˙sd]×[n˙ref(ω)+1]2−[n˙ref(ω)−1]2exp[−2iωcn˙ref(ω)d][n˙ref(ω)2−1]{1−exp[−2iωcn˙ref(ω)d]}

(7)