我所利用单原子催化剂实现CO2还原CC偶联制乙醇

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　　近日，我所催化与新材料研究中心（1500组群）黄延强研究员和张涛院士团队，与香港城市大学刘彬教授、清华大学李隽教授合作，在单原子催化研究领域取得新进展，实现了二氧化碳（CO₂）电还原C-C偶联高选择性制乙醇。

　　利用可再生电力构筑CO₂高效碳循环，是实现“双碳”目标的重要技术手段之一。相比于一氧化碳、甲烷、甲醇等C₁产物，直接CO₂催化还原C-C偶联高选择制乙醇不仅是一项科学挑战，同时也具有重要应用价值。单原子催化剂因其孤立活性位点所具有的对反应中间物的吸附特性，从而赋予其独特的催化性质，且已在烯烃氢甲酰化（Angew. Chem. Int. Ed.，2016）、乙醇合成（JACS，2020）等重要C-C偶联反应过程中表现出优异的催化性能。

　　本工作中，研究人员开发了由SnS₂纳米片和单原子Sn组成的级联催化剂，通过CO₂在SnS₂纳米片上还原生成甲酸中间体，在单原子Sn位点上生成碳酸氢盐中间体并原位C-C偶联生成乙醇。研究结果表明，在-0.6至-1.1V_RHE的宽电位范围内，乙醇的选择性可超过70%；同时结合同位素（¹³CO₂和H¹³COOH）标记实验和密度泛函理论研究，阐明了单原子Sn活性中心上CO₂还原C-C偶联机制。本工作发展了一种基于级联催化剂的CO₂RR高选择性C-C偶联的新策略，进一步体现了单原子催化过程在产物选择性调控方面的优势及其在C-C偶联反应中的潜力。

　　相关研究成果以“A tin-based tandem electrocatalyst for CO₂ reduction to ethanol with 80% selectivity”为题，于近日发表在《自然—能源》（Nature Energy）上。上述工作得到国家自然科学基金、中国科学院稳定支持基础研究领域青年团队计划等项目的支持。（文/图 丁杰）

　　文章链接：https://doi.org/10.1038/s41560-023-01389-3