我所发现氧化物催化剂与氧化物载体间的界面限域效应

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近日，我所催化基础国家重点实验室纳米与界面催化研究中心（502组群）包信和院士、傅强研究员团队在界面限域催化研究方面取得新进展，发现开放的TiO₂等氧化物载体表面能够提供限域环境，驱动In₂O₃颗粒在CO₂加氢反应气氛中自发单分散为高活性InO_x纳米层结构。

封闭的纳米空腔具有稳定亚稳态活性结构、选择性富集反应分子等独特性质，因此表现出显著的纳米空间限域催化效应。前期，该团队发现在贵金属表面也可以稳定亚稳态过渡金属氧化物纳米结构，构建的配位不饱和活性中心可以选择性解离吸附O₂，实现高效催化氧化反应（Science，2010；Acc. Chem. Res.，2013）。基于此，团队提出开放的固体表界面可以表现出相似的限域效应，并在氧化物/金属催化体系中提出界面限域催化效应。

本工作中，研究人员发现TiO₂等氧化物载体表面提供了一种限域环境，在CO₂加氢反应中驱动In₂O₃纳米颗粒向TiO₂载体表面单分散形成In₂O₃纳米层，并表现出增强的催化性能。研究结果表明，加氢反应中形成的In单质是In₂O₃分散的中间体，载体TiO₂表面羟基为In₂O₃分散的锚定位点，最终形成的In-O-Ti界面键合作用是该过程的驱动力；形成的In₂O₃纳米层结构在反应中促进部分还原形成氧空位，同时抑制过度还原到金属In，因此可以保持在高活性的亚稳态，高效吸附和活化H₂、CO₂等分子，提升催化反应活性和稳定性，表现出典型的界面限域催化特征。此外，研究还发现相似的现象在多个In₂O₃-氧化物界面催化体系中广泛存在，表明界面限域效应在氧化物/氧化物催化体系中具有重要作用。

相关研究成果以“Confinement-induced Indium Oxide Nanolayers formed on Oxide Support for Enhanced CO₂ Hydrogenation Reaction”为题，于近日发表在《美国化学会志》（Journal of the American Chemical Society）上。该成果的共同第一作者是我所521组博士后王建洋和李荣坦。该研究得到国家重点研发计划、国家自然科学基金、中国科学院碳中和光子科学中心等项目的资助。（文/图 王建洋）

文章链接：https://doi.org/10.1021/jacs.3c13355

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