我所实现氢化锂介导光化学合成氨

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近日，我所氢能与先进材料研究部复合氢化物材料化学研究组（DNL1901组）陈萍研究员、郭建平研究员团队在氢化物化学固氮研究方面取得新进展，揭示了氢化锂（LiH）光致脱氢变色现象与固氮之间的关联，并由此构筑了LiH介导的光催化合成氨过程。

氮气加氢合成氨是维持地球上生命延续、满足人类社会对能源与化工需求的关键化学反应之一。然而，现有Haber-Bosch合成氨技术需要高温高压的苛刻反应条件（>400ºC，>100 bar），是一个高能耗、高碳排放的过程。发展可再生能源驱动的、温和条件下实施的合成氨新技术，是研究人员长期以来不懈追求的目标，也是化学科学中极具挑战性的研究课题。太阳能是一种取之不尽、用之不竭的可再生能源，实现光供能的合成氨过程是最理想的合成氨方式之一。

本工作，团队在前期工作（Nat. Chem.，2017；Nat. Energy，2018；Nat. Catal.，2021）的基础上，探索了氢化物在光照下的固氮行为。研究发现，LiH作为一种无机宽禁带半导体，在紫外光照下会出现脱氢及变色现象。与常规氧化物或氮化物半导体不同，LiH在产生载流子分离后，负氢（H‾）会失去电子形成H₂，并产生氢空位，而光生电子可在表面氢空位形成富电子的色心结构，有助于氮气的还原活化，在这个过程中负氢也能参与N-H键的形成。在氮氢共进料条件下，团队实现了温和条件下LiH光催化合成氨过程。该工作展现了氢化物在介导光化学反应中的发展潜力，丰富了氢化物固氮化学的知识体系。

相关工作以“Light-driven ammonia synthesis under mild conditions using lithium hydride”为题，于近日发表在《自然-化学》（Nature Chemistry）上，该工作的第一作者是我所DNL1901组博士研究生关业勤和博士后文红。上述工作得到国家重点研发计划、国家自然科学基金、中国科学院青年创新促进会等项目的支持。（文/图 关业勤）

文章链接：https://doi.org/10.1038/s41557-023-01395-8

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