近日,我所仪器分析化学研究室化学传感器研究组(106组)冯亮研究员、王昱副研究员团队在碳点固体荧光(Solid-state emission,SSE)传感材料的可控制备与设计方面取得新进展,开发了一种气流辅助熔融态聚合法,并结合一步反相共沉淀法,制备出一系列具有波长可调控的自组装SSE碳点(DICP-dots,Dye-incorporated Carbonized Polymer Dots)。该成果解决了传统SSE碳点存在的结构复杂、光学性质难调控的科学难题,为基于碳点的光化学传感材料的可控设计与制备奠定了基础。

碳点因其独特的光学性质而在化学传感领域备受关注,但由于碳点结构的多分散性及定义不清,导致其往往被简单视为一个完整的纳米粒子实体。因此,合成用作传感材料的SSE型碳点的主要方法集中在如何克服粒子内部或粒子之间的电子耦合引发的聚集诱导猝灭(ACQ)现象,包括将碳点分散于基质或底物中、在碳点内部建立刚性交联网络、在碳点表面/聚合链间引入排斥作用、使用AIEgen作为合成前体等。但这些半经验的制备方法往往导致固体荧光发射不可控,且复杂的结构难以被明确表征,给传感的应用带来较大困难。

针对这一难题,该团队提出了一种气流辅助的熔融态聚合法,实现了碳点的可控制备。研究发现,所得产物具有可调控且明确的化学结构,并表现出自组装增强的固体荧光性质。团队通过将选定的荧光分子自组装到碳点荧光骨架中,以及利用粒子内Förster共振能量转移(FRET)机制,成功制备出了一系列具有全可见光谱SSE的新型DICP-dots材料。这类材料具有高荧光量子产率、可调节的能带结构、窄的发射线宽度,以及在溶液和固体中表现出较高的光稳定性。此外,该团队还进一步验证了DICP-dots的多功能应用潜力。结果表明,掺杂自组装介导是一种可靠的实现碳点功能化的方法,可通过粒内荧光共振能量转移原理,实现碳点的各类独特光学性质。

该团队一直致力于基于碳点的光化学传感材料的可控制备与设计,取得了一系列进展(Analytica Chimica Acta,2015;Chemistry - A European Journal,2015;Biosensors and Bioelectronics,2016;J. Phys.Chem. Lett.,2020;Carbon,2021)。

相关成果以"Dye-incorporated Carbonized Polymer Dots with Tunable Solid-state Emission Based on Intraparticle Förster Resonance Energy Transfer"为题,发表在《先进功能材料》(Advanced Functional Materials)上,该工作的第一作者是王昱副研究员。上述工作得到了国家自然科学基金、中国科学院青年创新促进会、我所创新基金等项目的资助。(文/图 王昱)

文章链接:https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adfm.202402825


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