我所提出低浓度二氧化碳直接电解转化的新策略

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近日，我所催化基础国家重点实验室碳基资源电催化转化研究组（523组）汪国雄研究员和高敦峰研究员团队与大连工业大学安庆大教授团队合作，在二氧化碳（CO₂）电解制备燃料和化学品研究中取得新进展，实现了低浓度CO₂直接电解高效制CO，为工业废气中CO₂的资源化利用提供了新思路。

CO₂电解能够将烟道气等工业废气中的CO₂转化为高值燃料和化学品，是一项具有广阔应用前景的负碳技术。当前，CO₂电解研究通常使用纯CO₂原料气，然而化石燃料燃烧产生的烟道气等工业废气中CO₂浓度较低（5−15%）。从烟道气中捕获和纯化CO₂的能耗和投资成本较高，降低了CO₂电解技术的经济可行性。低浓度CO₂直接电解可显著降低获取高浓度CO₂的分离纯化成本，但CO₂浓度的降低也使得高效CO₂电解更具挑战性。因此，实现低CO₂浓度条件下的高效CO₂电解制燃料和化学品具有重要意义。

本工作中，团队利用分子修饰策略构建了有效耦合CO₂捕获和转化过程的反应微环境，实现了低浓度CO₂的直接电解转化。团队采用商品CoPc作为模型催化剂，利用聚4-乙烯基吡啶(P4VP)进行电极修饰，在典型工业烟道气CO₂浓度（10%）时，P4VP修饰的CoPc电极上CO法拉第效率达到90%以上，CO分电流密度达到252 mA/cm²，CO分电流密度相比未修饰的CoPc电极提高了2.24倍。物理化学和电化学结构表征结果表明，P4VP的吡啶基团促进了CO₂在CoPc催化剂中Co位点上的物理富集和化学活化，从而促进了低浓度CO₂电解生成CO。结合进一步的催化剂结构设计和反应微环境调控，该分子增强策略有望实现工业烟道气直接电解及乙烯等C₂₊产物的高效制备。

相关研究成果以“Molecular Enhancement of Direct Electrolysis of Dilute CO₂”为题，于近日发表在《美国化学会能源快报》（ACS Energy Letters）杂志上。该工作的第一作者是我所523组与大连工业大学联合培养硕士研究生陈冰玉。上述工作得到国家重点研发计划、国家自然科学基金、国家教育部能源材料化学协同创新中心（2011·iChEM）、辽宁省兴辽英才计划、我所创新基金等项目的支持。（文/图 陈冰玉、高敦峰）

文章链接：https://doi.org/10.1021/acsenergylett.3c02812