近日，我所催化基础国家重点实验室理论催化创新特区研究组（05T8组）肖建平研究员团队和南京大学钟苗研究员团队合作，在二氧化碳转化研究方面取得新进展，通过合金化策略增加电化学还原CO2反应中关键中间体的不对称吸附从而改善C-C耦合活性，最终实现C2+产物法拉第效率达91±2%，其中乙烯为73±2%。
二氧化碳是一种重要的温室气体，对气候变化的负面影响不容忽视。电化学还原CO2制备高附加值化学品或燃料，是解决环境和能源可持续性问题的一种前景方法。但CO2利用效率和还原选择性控制仍然具有挑战性。肖建平团队在前期工作中对CO2电化学还原的反应活性和机理进行了系统研究（Nat. Commun.，2020；Nat. Nanotechnol.，2021；Adv. Mater.，2021；Nat. Commun.，2023）。
本工作中，肖建平团队基于自主开发的图论和反应相图分析算法（ACS Catal.，2021），根据全局能量最优准则筛选出活性曲线顶点的CuZn合金催化剂，并预测其具有增加C2+产物选择性的潜力。实验制备的纳米多孔Cu0.9Zn0.1高选择性催化剂在弱酸性（pH=4）电解质中C2+单程产率为31±2%，CO2单程利用率超过80%。该催化剂提供了丰富的CuZnZn和CuZnCu位点，具有不对称的CO吸附能，对于提高CO2的电催化转化至关重要。研究发现，CO在锌上的吸附比铜弱，将CuZn合金化可使表面二元位点具备不对称的CO吸附能力，从而提高C-C偶联反应活性，有效促进CO2到C2+的还原。
相关研究以“Accelerating electrochemical CO2 reduction to multi-carbon products via asymmetric intermediate binding at confined nanointerfaces”为题，于近日发表在《自然—通讯》（Nature Communications）上。以上工作得到国家重点研发计划项目的资助。（文/图 李琳）
文章链接：https://doi.org/10.1038/s41467-023-36926-x
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