我所揭示低温下混合晶相铅碘钙钛矿中非辐射态载流子高效输运新机制

近日，我所化学动力学研究室超快时间分辨光谱与动力学研究组（1110组）金盛烨研究员团队与安徽师范大学陆洲教授团队合作，在钙钛矿半导体载流子输运机制研究中取得新进展。合作团队利用自主设计搭建的原位温控-超快荧光动力学显微成像系统，通过在低温下向MAPbI3单晶纳米线中引入相变诱导缺陷（PTIDs），揭示了其中的非辐射态载流子长距离输运机制，并由此实现了高效的光电探测。

时间-空间分辨光谱及动力学成像技术是研究复杂体系中微观激发态动力学的重要手段，它通过将超快时间分辨率和高空间分辨率相结合，为揭示激发态迁移、转移、分离、复合等动力学过程提供了新的研究视角。

载流子是半导体中电荷传输和能量迁移的载体，提高载流子的迁移率对于优化相关器件的能量转化效率、响应速度至关重要。传统观点认为，半导体材料中的结构缺陷通常会阻碍载流子的传输，并作为非辐射复合位点限制载流子寿命。然而，本研究发现，在低温相变临界温度下，由于MAPbI3正交相和四方相两种晶相共存，巨大的结构应力会使其晶格产生大量的相变诱导缺陷（PTIDs），它们能够捕获并“保护”载流子免受辐射复合和非辐射复合的影响，从而形成一种长寿命的非辐射态。此外，研究发现，这些载流子借助PTIDs可显著提升其自身迁移率，达到33630px2V-1s-1，是室温下自由载流子迁移率的14倍。基于这一特性，研究团队利用MAPbI3单晶纳米线构建了高灵敏度的光电探测器，提高了光响应度。

该研究从电声耦合以外的视角出发，深入探讨了低温环境下铅卤化物半导体载流子迁移率提升的机制，对设计不同工作温度下的高效光电器件提供了理论参考。

金盛烨团队长期致力于微纳半导体的载流子动力学研究：揭示了铅卤化物钙钛矿量子阱中的长距离载流子输运机制（J. Am. Chem. Soc.，2020,）；实现在高压、低温等极端条件下的载流子扩散成像的可视化（ACS Energy Lett.，2022；J. Phys. Chem. Lett.，2020）；为研究钙钛矿中缺陷态对载流子迁移率的影响机制提出了直接证据（J. Energy Chem.，2021）等。

相关成果以"Highly Diffusive Nonluminescent Carriers in Hybrid Phase Lead Triiodide Perovskite Nanowires"为题，发表在《德国应用化学》（Angewandte Chemie-International Edition）上，该工作的共同第一作者是安徽师范大学赵春一博士和我所1110组孙祺副研究员。上述工作得到了国家自然科学基金、中国科学院稳定支持基础研究领域青年团队计划、辽宁省兴辽英才计划、我所创新基金等项目的资助。（文/图 孙祺、赵春一）

文章链接：https://doi.org/10.1002/anie.202411499