揭示双钙钛矿纳米晶中三线态自缺陷态激子动力学机理

　　近日，我所复杂分子体系反应动力学研究组（1101组）杨斌副研究员、韩克利研究员团队在双钙钛矿纳米晶动力学机理研究方面取得新进展。该团队制备出具有高效发光量子产率的双钙钛矿纳米晶胶体及薄膜，并对其发光动力学机理进行了研究和探讨。

　　不同于传统无机半导体的自由激子发光，双钙钛矿纳米晶的低电子维度促使了其生成自缺陷态激子（STE），从而发射出宽带光谱。此前，韩克利团队已对双钙钛矿纳米晶中的STE动力学机理展开了大量的研究（J. Am. Chem. Soc.，2018；Angew. Chem. Int. Edit.，2018；Angew. Chem. Int. Edit.，2018；Angew. Chem. Int. Edit.，2019；Sci. China Chem.，2019；Sci. Bull.，2020；ACS Cent. Sci.，2020；J. Phys. Chem. Lett.，2020；J. Phys. Chem. Lett.，2021）。然而，目前对于STE的单线态/三线态对发光性质的影响，以及双钙钛矿中三线态STE能否有效发光的研究仍十分有限。

　　本工作中，该团队通过调节合成温度及反应时长，合成出具有一系列尺寸变化的Cs2KInCl6:Sb纳米晶材料。光谱测试表明，尺寸效应对该材料吸收和发光峰位置无明显影响，而对发光量子产率影响显著。团队通过进一步调节Sb含量，制备出了具有高效（95%）绿光发射的双钙钛矿纳米晶胶体，并通过荧光寿命、瞬态吸收、磁场荧光等方法研究了其三线态STE发光的动力学过程；通过进一步引入Mn2+，实现了三线态STE与Mn2+之间的能量转移，制备出了具有高效（87%）白光发射的双钙钛矿纳米晶胶体及薄膜。此外，团队还利用该纳米晶材料，制备出具有白光发射的简易LED器件。该工作加深了对双钙钛矿自缺陷态的理解，并对推动照明相关应用的研究发展具有重要意义。

　　相关研究以“Bright Triplet Self-Trapped Excitons to Dopant Energy Transfer in Halide Double-Perovskite Nanocrystals”为题，于近日发表在Nano Letters上。该工作的第一作者是我所1101组博士研究生丛沐宇。上述工作得到国家自然科学基金重点项目、国家重点研发计划项目、科学挑战计划等项目的支持。

　　文章链接：https://doi.org/10.1021/acs.nanolett.1c02653