新型催化剂可实现二氧化碳加氢制低碳烯烃新路径

近日，太原理工大学李聪明教授团队与武汉大学定明月教授团队在CO₂加氢制低碳烯烃方面取得研究进展，团队设计的新型催化剂开辟了一条新的且高效的CO₂加氢制低碳烯烃途径，该研究成果发表于PNAS上。

CO₂加氢制低碳烯烃为高效利用CO₂以及生产高附加值化学品提供有效策略。CO₂加氢制低碳烯烃主要包括费托合成路线和甲醇介导路线，但CO₂转化率与低碳烯烃选择性之间存在“跷跷板”效应。如何设计高效催化剂是打破CO₂加氢制低碳烯烃中的活性-选择性“跷跷板”和实现高的低碳烯烃收率的关键所在。

基于吸热的逆水煤气反应（RWGS）具有高温促进CO₂转化以及将惰性CO₂转化为较活泼CO的优势，设计出CO₂先经RWGS反应生成CO，随后CO加氢生成CH₃OH并进一步生成低碳烯烃的新反应路线以及构建高效的多活性位点，有望解决CO₂分子难活化、C-C键增长难控以及C=C键易加氢等难点，最终打破“跷跷板”效应。

鉴于此，团队合作设计ZnFeAlO₄/SAPO-34复合催化剂打破了CO₂加氢制低碳烯烃的活性-选择性权衡，该催化剂可同时实现~42%的CO₂转化率和~83%的低碳烯烃选择性，低碳烯烃收率达到~18%，长期稳定性超过450小时。实验和理论计算证明，ZnFeAlO₄尖晶石中缺电子四面体Fe位点和富电子八面体Zn位点分别为CO₂加氢制CO和CO加氢制CH₃OH的活性位点以及SAPO-34分子筛最佳化的Br?nsted酸密度保证CH₃OH高选择性生成低碳烯烃。

相关论文信息：https://www.pnas.org/doi/10.1073/pnas.2408297121