新技术提升光催化完全分解水制氢效率

　　中科院大连化学物理研究所催化基础国家重点实验室李灿院士、李政博士后和李仁贵研究员等，在纳米颗粒光催化完全分解水制氢的逆反应（氢气和氧气复合生成水的反应）研究方面取得新进展。团队确认了光催化完全分解水逆反应发生于低配位活性位点，并利用原子层沉积技术精准定点修饰抑制逆反应，从而显著提升了光催化完全分解水的性能。相关研究成果近日发表于《自然-催化》。

　　太阳能光催化完全分解水制氢是基础科学领域的前沿课题。其中，光催化完全分解水体系中助催化剂表面的氢氧逆反应是该领域长期未解决的重要问题。逆反应的存在使得完全分解水光催化体系的效率很低，甚至无法实现分解水反应。

　　在此次研究中，团队聚焦光催化完全分解水体系中助催化剂表面的氢氧逆反应问题，以典型的可见光催化完全分解水的催化剂Rh/GaN-ZnO作为研究对象，通过原子层沉积（ALD）方式将氧化铝（Al2O3）沉积到光催化剂反应中心，可显著提升光催化全分解水的活性。研究发现，以ALD方式沉积Al2O3可以使Rh/GaN-ZnO上的逆反应降低90%。光谱表征结合理论模拟证明，Al2O3主要沉积在Rh纳米颗粒表面的低配位点上，揭示了Rh表面的低配位点是氢氧逆反应的主要反应位点。团队通过ALD选择性地将Al2O3沉积到Rh表面低配位点上，有效阻断了氢氧逆反应的发生，从而将Rh/GaN-ZnO上可见光催化完全分解水的量子效率从0.3%提升至7.1%。此外，该研究还发现ALD选择性沉积氧化物的策略适用于其他贵金属助催化剂，证明了这一策略的普适性。