北京高压科学研究中心研究员吕旭杰、杨文革和美国佛罗里达州立大学教授Ma Biwu等组成的国际合作团队,对一种新型一维金属卤化物C4N2H14PbBr4进行了系统深入的研究。相关成果日前发表于《美国化学会会志》。
低维金属卤化物因独特的电子结构和优异的发光性能而备受关注,其自陷激子产生的宽带发射有望应用于单组分白光LED。为实现这类材料的实际应用,需要对其结构物性关系有更深入的认识,从而为进一步优化发光性能提供指导。
上述化合物由PbBr6八面体共边连接形成的双链构成,具有较好的宽光谱发光效率(20%)。该团队利用高压同步辐射X射线衍射、拉曼、吸收、稳态和时间分辨荧光等原位测试技术,对其结构、激子的辐射和非辐射复合等行为与发光效率之间的关系进行了研究。
研究表明,高压调控可有效提升一维金属卤化物的发光效率,在2.8 GPa下实现了90%的荧光量子效率(为已报道的一维金属卤化物材料的最高值)。原位时间分辨光谱和第一性原理计算揭示大幅抑制的非辐射复合是荧光量子效率提升的主要原因。压力可有效调整自陷态的能级并增强激子束缚,同时更高结合能、更局域化的激子降低了被散射的可能,从而抑制非辐射衰减。
另外,原位结构表征显示,高压下有机离子的运动被显著抑制,激子散射进一步降低,荧光量子效率得到提升。
压力抑制一维金属卤化物C4N2H14PbBr4非辐射损失,实现90%的荧光量子效率。
该研究表明,压力可有效调控低维金属卤化物的自限态激子行为,提升其发光效率。而高压调控结合结构物性原位表征可加深对材料构效关系的理解,为探索优异性能的新型光电材料提供新途径。
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