发布时间:2023-08-09 14:16 原文链接: 氧化物氧化物界面作用中局域限域效应和远程溢流效应

  近日,中国科学院大连化学物理研究所催化基础国家重点实验室纳米与界面催化研究组包信和院士、傅强研究员团队,在氧化物-氧化物界面作用研究方面取得新进展。该研究解构了氧化物-氧化物界面作用中的局域限域效应和远程溢流效应。

  氧化物被广泛应用于多相催化领域,氧化物催化作用研究是多相催化中的重要方向。前期研究发现了单层分散、亚稳态、高活性氧化物纳米结构可在贵金属表面稳定,提出了界面限域催化概念。近期研究进一步揭示了环境气氛对氧化物/金属界面结构的协同限域效应。而相较于对氧化物/金属界面催化作用的剖析,关于氧化物/氧化物界面作用的研究有限。

  研究将Co3O4沉积到ZnO粉末载体表面上,构建具有化学键合作用的氧化物/氧化物界面(Co3O4/ZnO),近常压XPS和TPR等表征揭示了Co3O4层和ZnO载体之间存在明显的局域界面限域效应(Local Interface Confinement),使得Co3O4在CO2加氢反应气氛中能够维持CoO亚稳态,反应产物CO选择性达到93%。此外,科研人员将Co3O4和ZnO粉末机械混合,形成物理接触的氧化物-氧化物界面(Co3O4-ZnO)。原位表征结果表明,ZnO的引入可显著增强Co3O4还原到金属Co,在CO2加氢反应中CO2转化率显著提高至45%,同时CH4选择性为92%。这种界面效应归因于在ZnO表面上H2解离形成的氢物种从ZnO纳米粒子远程溢流到邻近的Co3O4纳米粒子(Remote H-Spillover)。

  相关研究成果以Disentangling Local Interfacial Confinement and Remote Spillover Effects in Oxide-Oxide Interactions为题,发表在《美国化学会志》(Journal of the American Chemical Society)上。研究工作得到国家重点研发计划、国家自然科学基金和中国科学院等的支持。