近日，华东理工大学化学与分子工程学院计算化学中心/工业催化研究所教授王海丰课题组首次在原子水平上定量地证明了温度调控的水/催化剂（TiO2）界面微环境，揭示了界面微环境在调控光催化反应中起着重要的作用，为通过调控界面微环境设计高催化活性体系提供了新的理论依据。相关研究在线发表于《自然—通讯》。
水/催化剂界面为反应提供了独特的微环境，在原子尺度理解和优化该界面环境在多相催化领域具有重要意义和挑战性。作为太阳能转化为化学能的圣杯反应，光催化水分解受到水/催化剂界面氧气析出反应（OER）动力学缓慢的限制。最近研究表明，升高温度可以显著提高OER活性，然而在常压水蒸汽的反应环境中，即使升高温度，OER活性也不会显著增加。
研究团队发现，在光催化OER过程中，关键的中间体OH·自由基表现出独特的相对疏水特性，导致其在形成过程中需要额外消耗能量来破坏周围的氢键网络。气泡-水/催化剂三相界面微环境具有相对无序和疏松的氢键网络，在保证质子转移通道的同时，可以有助于界面OH·自由基的形成，从而实现了优越的OER活性。在此基础上，研究人员进一步计算证明了在TiO2（110）基底上引入疏水性六氟丙酮来调节水/TiO2界面微环境时，室温条件下光催化OER活性可以提高约25倍。
不同温度调控的界面微环境和OER活性 图片来源于《自然—通讯》
相关论文信息：https://doi.org/10.1038/s41467-024-46749-z
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