物理所等单层和双层FeSe薄膜不同电学性质研究获进展

　　2012年，清华大学物理系薛其坤研究组和中国科学院物理研究所表面实验室马旭村研究组合作，开创性地在钛酸锶（SrTiO3）衬底上制备出FeSe薄膜，并报道了在单层FeSe/SrTiO3薄膜中可能存在临界温度接近甚至超过液氮温区（77K）的超导电性【Chin. Phys. Lett. 29 (2012) 037402】。紧接着，中国科学院物理研究所／北京凝聚态物理国家实验室(筹)超导国家重点实验室周兴江研究组与薛其坤研究组/马旭村研究组合作，通过角分辨光电子能谱研究，发现单层FeSe/SrTiO3超导薄膜表现出简单、独特的电子结构，并具有近各向同性没有节点的超导能隙【Nature Communications 3 (2012) 931】。进一步的光电子能谱研究发现，在单层FeSe/SrTiO3薄膜中可以存在电子结构显著不同的两种相（N相和S相）。通过真空退火的手段改变载流子浓度，成功构建了单层FeSe/SrTiO3的电子结构和超导电性随载流子浓度演变的电子相图，观察到了单层FeSe薄膜中存在转变温度高达65K的超导迹象【Nature Materials 12 （2013）605】。由于其最简单的晶体结构、最简单的电子结构以及可能的高临界超导温度，FeSe/SrTiO3薄膜已成为目前铁基超导领域研究的热点。

　　薛其坤研究组/马旭村研究组在对FeSe/SrTiO3薄膜的扫描隧道谱（STS）研究中还发现：对于同一块FeSe薄膜样品，单层FeSe薄膜区域已经进入超导态，而双层FeSe薄膜区域却表现出绝缘（或者半导体）的行为【Chin. Phys. Lett. 29 (2012) 037402】。一个FeSe层之差能导致单层FeSe和双层FeSe薄膜在电学性质上出现如此巨大的差异，这一结果是很令人意外的。那么，单层FeSe 薄膜和双层FeSe薄膜究竟为什么会表现得如此不同？对这一问题的研究，对于理解FeSe薄膜的掺杂机理以及超导起源有着重要意义。

　　周兴江研究组的刘旭、刘德发、何俊峰、赵林和何少龙等人与薛其坤研究组/马旭村研究组的张文浩、李坊森等人合作，利用角分辨光电子能谱，对单层和双层FeSe/SrTiO3薄膜的电子结构随真空退火的演变进行了详细的比较研究。结果表明，在相同的退火条件下，当单层FeSe薄膜由起始的N相完全转变为S相并进入超导态时，双层 FeSe薄膜仍然处于绝缘的N相（图1）。这一结果与之前的扫描隧道谱观察到的结果一致。接着，他们对双层FeSe薄膜进一步进行系统的真空退火测量，以研究双层FeSe薄膜是否像单层FeSe薄膜一样，可以经历从N相到S相的转变并产生超导。结果表明，一方面，双层FeSe薄膜在经过长时间的真空退火后，表现出从起始的N相向S相转变的迹象（图2）。但另一方面，双层FeSe薄膜通过真空退火实现从N相到S相的转变远远比单层FeSe薄膜困难。

　　这项工作首先对FeSe/SrTiO3薄膜中电子掺杂的起源提供了重要信息，表明在真空退火过程中，衬底SrTiO3表面氧空位的形成所产生的电子电荷转移，对FeSe薄膜电子掺杂和超导电性产生起主导作用。其次，基于该载流子产生机制，可以理解单层和双层FeSe/SrTiO3薄膜电子结构和电学性质显著不同的根源。在相同的真空处理条件下，由SrTiO3表面产生的载流子（电子）总量相同。对单层FeSe薄膜而言，所有的电子都可以转移给这一个FeSe层，但对双层FeSe薄膜，同样的载流子则要在两个 FeSe层之间分配，从而导致对其中单个FeSe层掺杂效率显著降低，从而难以实现从N相到S相的转变和超导电性的产生。这项工作也对采取其它合适的手段来掺杂双层或多层FeSe/SrTiO3薄膜，探索更高超导转变温度提供了重要的启示。

　　该研究结果发表在近期的《自然-通讯》杂志上【Nature Communications 5, 5049 (2014)】。

图1. 在相同条件下，单层FeSe薄膜（a-d）双层FeSe薄膜（e-h）费米面和能带结构的对比。

图2. 双层FeSe薄膜在固定退火温度350℃不断延长退火时间的条件下，费米面和能带结构随退火时间的演变。

图3. 退火初期单层FeSe薄膜(c,d)和双层FeSe薄膜(e,f)的费米面和能带结构随温度的演变，以及与BaFe2As2结果(g,h)的比较。