理化所高稳定石墨烯基催化剂研究取得进展

　　由于石墨烯独特的物理化学性质及其与其它材料的协同效应，以石墨烯为基础的复合催化剂在电催化、光催化领域引起科研工作者的广泛关注，并取得一系列重要进展。相比之下，石墨烯基催化剂在热催化领域的发展仍较为缓慢。这主要归因于石墨烯基催化剂在热催化中的固有缺点：首先，石墨烯纳米片之间的强π–π相互作用力使催化剂团聚严重从而遮蔽了大量活性位点;其次，石墨烯与其表面负载的纳米催化剂之间作用力较弱，使得负载的纳米催化剂颗粒容易发生迁移、团聚长大从而降低甚至失去催化活性。因此，发展新的策略来解决以上问题是石墨烯基催化剂在热催化领域广泛应用的前提。

　　近期，中科院理化技术研究所超分子光化学研究团队张铁锐研究员和美国加州大学河滨分校殷亚东教授合作发展了一种“介孔二氧化硅封装保护”策略成功解决了上述问题。在题为Graphene-supported ultrafine metal nanoparticles encapsulated by mesoporous silica: robust catalysts for oxidation and reduction reactions的文章中，研究人员将石墨烯/铂纳米颗粒复合催化剂封装在介孔二氧化硅纳米片中。这种三明治结构不仅能够利用介孔二氧化硅的限域空间有效抑制金属纳米颗粒在石墨烯表面的团聚和长大，使催化剂在高达700oC 的高温条件下仍然能够保持稳定，还可以减少石墨烯纳米片之间的π–π相互作用，使该复合催化剂在溶液中具有优异的分散性能。这种介孔二氧化硅保护的催化剂不仅在硝基苯加氢反应中显示出较高的催化活性和可多次循环使用性能，而且在诸如一氧化碳氧化和水汽反应等高温催化反应中也都显示出极佳的稳定性。此外，即使该催化剂被有机毒化分子毒化，也可以通过简单的热处理完全恢复活性。该方法还具有很好的通用性，铂纳米颗粒可以替换成诸如钯、钌等其它金属纳米催化剂。

　　相关研究结果以“热点文章(hotpaper)”形式发表在国际化学领域期刊《德国应用化学》(Angewandte Chemie International Edition)，并被选为当期“内封面(inside cover)”向读者重点推荐。随后国际著名科学媒体Materials Views以A robust graphene-supported catalyst为题对该研究进行了亮点点评(highlight)。该报道认为，这种石墨烯模板和“介孔二氧化硅封装保护”策略的组合提供了一个健壮的开发高稳定工业相关催化剂的平台。

　　相关研究工作得到了科技部国家重点基础研究计划，国家自然科学基金委优秀青年科学基金项目、重大研究计划培育项目、面上项目，中组部青年拔尖人才支持计划，中国科学院知识创新项目及太阳能行动计划的大力支持。

　Angewandte Chemie International Edition封面