近日,山东大学研究团队就高熵氧化物纳米颗粒在二氧化碳电催化还原中的空间结构调控研究获得新成果,发表于《先进材料》。
近年来,高熵氧化物(HEOs)凭借其多元素组成和独特的催化性能引起了广泛关注。这些材料能够通过多金属阳离子之间的协同作用,调整其晶体结构和局部对称性,从而在各种催化反应中展现出优异的表现。虽然高熵氧化物在理论上具有出色的催化能力,但其实际应用仍面临诸多挑战。
首先,由于材料结构的不稳定性制备具有不同空间结构的小尺寸HEO纳米颗粒(小于5纳米)非常困难;其次,传统的高温条件下容易形成不利于催化性能发挥的对称性较高的结构;同时,电催化过程中,竞争性的氢气析出反应以及产物的多样性,都会影响催化剂的选择性和法拉第效率。
该研究提出了一种通过快速热冲击法合成超小HEO纳米颗粒的新策略,并以此开发出一种低对称性的BiSbInCdSn-O4催化剂,首次揭示了低对称性BiSbInCdSn-O4催化剂在电催化二氧化碳还原反应中的卓越表现。
研究表明,该催化剂不仅具有较低的反应过电位和极高的甲酸法拉第效率,还在长时间的稳定性测试中展现了优异的耐久性。密度泛函理论计算进一步揭示了铋和铟位点之间的电子供受体相互作用,这一关键机制有效降低了二氧化碳转化为甲酸的能垒。
此外,该研究还揭示了铋和铟位点之间的电子供受体相互作用,促进了二氧化碳的吸附和氢化反应,从而提高了催化活性和稳定性。该发现为设计高效的HEO催化剂提供了新的思路,推动了二氧化碳电催化转化技术的发展。
该研究不仅为开发高效稳定的电催化剂提供了新的思路,也为其他类型的高熵材料的催化应用开辟了新的方向。在为设计高效的二氧化碳还原催化剂奠定基础的同时,还为未来实现低碳能源转型提供了重要的科学依据与技术支持。
论文相关信息:https://doi.org/10.1002/adma.202409949
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