研究揭示单原子合金催化二氧化碳电还原制一氧化碳机理

　　近日，我所理论催化创新特区研究组（05T8组）肖建平研究员团队与中国科学技术大学曾杰教授团队、电子科技大学夏川教授团队合作在二氧化碳（CO2）转化制一氧化碳（CO）研究中取得新进展，研发出单原子合金催化剂Sb1Cu，实现了CO2高活性、高选择性还原制备CO，并探究了该过程的理论机理。

　　利用可再生能源实现CO2高效电还原，是减缓温室效应并实现“双碳”目标的重要手段之一。肖建平团队在前期工作中发现了CO2电催化还原制甲酸的双顶点活性趋势（Nat. Commun.，2020；Adv. Mater.，2021），揭示了单原子合金Pb1Cu电催化CO2还原制甲酸的高活性原因（Nature Nanotechnology，2021）。

　　本工作中，肖建平团队探究了单原子合金催化剂Sb1Cu电催化CO2还原表现出高CO选择性的原因。研究发现，Sb1Cu电催化CO2到CO的活性位为与单原子Sb相邻的Cu位点，并揭示了Sb1Cu相比于Cu可以有效减弱CO*的吸附能，降低CO*的覆盖度，抑制C-C偶联反应，从而提升了CO的选择性。通过电荷外插值法，肖建平团队计算了不同工作电势下的反应能垒，通过微观动力学模拟得到的理论速率也和实验结果有较好的吻合。该研究为设计高活性和特定选择性电催化材料提供了新思路。

　　相关研究以“Selective CO2 electrolysis to CO using isolated antimony alloyed copper”为题，于近日发表在《自然—通讯》（Nature Communications）上。该工作得到了国家重点研发计划、国家自然科学基金、中科院B类先导专项“功能纳米系统的精准构筑原理与测量”、中科院洁净能源创新研究院合作基金、榆林创新院人工智能科技专项等项目的资助。（文/图 董雪）