“磁性纳米材料的控制合成及其能源转化”取得成果

Fe5C2纳米颗粒的合成机理

碳化铁因其高磁饱和强度和高稳定性等特点，在2000多年前就被广泛应用于人类生产、生活中。随着纳米科技的发展，除了上述优点外，经研究发现，碳化物纳米颗粒还具有超顺磁性、超高催化活性等特点，因而有可能被用于能源催化过程。费托合成，其反应过程可表述为nCO + (2n + 1)H2  CnH2n+2 + nH2O，从1923年发现至今一直是将煤转化为油品的重要反应。 我国能源形式具有多煤少油的特点，而随着生物气， 页岩气的开发， 费托合成在我国能源战略中占据越来越重要的地位。铁基费托合成催化剂因其价格低廉、烯烃选择性高等特点受到广泛关注，但由于费托反应及其复杂，其反应过程中的真实活性中心无法确定，因而很难实现对铁基催化剂的调变乃至对反应行为的有效控制。

目前的碳化铁制备方法繁琐，常常采用成本高、形貌难以控制、操作也较繁复的高温固相反应或者激光热分解等技术。北大研究人员首次在相对温和的条件下(623 K, 0.1 MPa)，液相制备出了形貌可控的Fe5C2纳米颗粒。该方法主要利用了溴离子对于铁纳米颗粒稳定性的增强作用，使其一方面能够作为Fe5C2纳米颗粒的铁源，另一方面保证其能够催化长链烷胺断链得到不饱和烃(作为碳源)而不被氧化。将此类Fe5C2纳米颗粒催化剂应用于费托合成， 在较低温度表现出对一氧化碳活化的本征催化活性，其活性的出现远早于对照组的传统Fe基催化剂。 同时，初始费托反应活性也两倍于传统Fe基催化剂，而产物选择性、链增长因子也异于传统还原氧化铁催化剂，表明了此类碳化铁材料在此重要能源催化反应中的潜力。

此外，该Fe5C2纳米颗粒除了可用于费托合成催化外，在高性能磁体和生物医学等方面都具有重要的潜在应用价值。

Fe5C2纳米颗粒的结构及催化性能表征

论文第一作者为北京大学工学院博士生杨策，第二作者为北京大学化学与分子工程学院博士生赵华博。该项研究获得国家自然科学基金与国家重大研究计划的资助。