紫外激光解离生成金纳米团簇及原位质谱表征

近日，大连化物所所生物分子结构表征新方法研究组（1822组）王方军研究员、基元反应动力学研究组（1111组）肖春雷研究员、催化反应化学研究组（501组）李杲研究员等合作，采用193nm脉冲紫外激光解离—质谱装置，实现了有机配体保护金团簇前体高效气相解离生成400余种不同尺寸、组成和电荷价态金纳米团簇，并对其稳定性和化学性质进行了高通量原位质谱表征。

　　金属纳米团簇具有离散电子结构和类分子性质，被广泛认为是金属原子和金属材料之间的过渡相。近年来，外周有机配体保护的金纳米团簇材料的合成方法发展迅速，并在光化学、催化、化学传感、药物输送和生物成像等跨学科研究领域广泛应用。金属团簇的化学性质取决于其尺寸、组成及几何和电子结构，无法通过已知团簇性质进行理论推测。制备具有不同尺寸、结构的金属纳米团簇并对其化学性质进行高通量表征具有挑战。

　　本工作中，科研人员采用193nm脉冲紫外激光解离—质谱装置实现了有机配体保护金团簇前体的高效气相解离；发现193nm激光可以在单脉冲5ns内实现外周保护配体的有效剥离，并且可诱导内部金属团簇核发生充分碎裂，从而生成400多个Au纳米团簇，包括不同尺寸（1至142个Au原子），多种电荷（1⁺，2⁺，3⁺）、S/P掺杂和Ag合金团簇。此外，研究人员进一步采用Orbitrap高分辨质谱检测器对不同Au团簇的稳定性、相对丰度、对CO和C₂H₂化学吸附性质等进行了高通量同时原位质谱表征，相关结果为新型功能性金属纳米团簇的发现和活性研究提供了新平台。

　　王方军团队和肖春雷团队通过交叉学科联合攻关，在大连相干光源搭建了193nm准分子激光解离—高分辨质谱装置。在前期工作中还实现了配体保护Pt团簇高效光解离和单原子Pt⁺离子催化烷烃转化机制研究（J. Phys. Chem. Lett.，2020）。

　　相关研究成果以“In-situ Generation and Global Property Profiling of Metal Nanoclusters by Ultraviolet Laser Dissociation-mass Spectrometry”为题，于近日发表在SCIENCE CHINA Chemistry。（文/图 刘哲益）

　　文章链接：https://doi.org/10.1007/s11426-022-1267-5