荧光自组装体纳米尺度结构演变和生长动态

近日，大连化物所分子探针与荧光成像研究组（1818组）徐兆超研究员团队实现了对荧光分子自组装体在2nm尺度的超分辨荧光成像，发现了基于分子间弱相互作用的结构演变和动态组装过程，为超分辨成像空间分辨率迫近1nm、聚集发光材料的发光机理研究、组装体结构—功能的解析提供了新思路。

　　分子自组装是物质世界功能衍生和生命力发挥的重要手段。通过自组装，结构单元（原子/分子、分子集团、纳米尺度聚集体、纳米材料等）借助分子间弱相互作用，可以自发形成稳定的、具有特定结构和功能的、主要以非共价键结合的聚集体系。然而，由于自组装体内分子间相互作用的高度动态性和介尺度分辨难题，分子组装体的原位组装过程揭示和动态结构解析一直是一个挑战。

　　本工作中，徐兆超团队发现单一荧光染料分子自发形成组装体，由于分子间弱相互作用在时空尺度上存在差异性和动态属性，组装体内部分子表现出时空依赖的发光特性，这种组装单元的发光异质性使得组装体在介尺度上表现出独特的纳米尺度结构演变过程。团队通过单分子定位显微镜（SMLM）荧光成像，对荧光自组装体内部结构中的最小发光单元定位，分辨率最高可达2.8 nm；通过三维成像，发现了组装体内部所形成的发光单元的空间分布具有异质和动态属性；进一步，通过长时间超分辨动态成像，监测了受染料分子结构调控的不同形态组装体原位生长过程，计算出不同组装体在不同阶段的生长速率。

　　徐兆超团队聚焦于发展新型荧光染料，近年来在染料分子发光机理、细胞器功能分子荧光标记和基于单分子的超分辨荧光成像方面取得了系列进展（Chem. Sci.，2019；Angew. Chem. Int. Ed.，2020；Angew. Chem. Int. Ed.，2021；Angew. Chem. Int. Ed.，2022），主要开展利用染料结构受微环境影响而产生的荧光闪烁性能，实现对共价标记目标的超分辨结构解析。

　　相关研究成果以“In Situ Real-time Nanoscale Resolution of Structural Evolution and Dynamics of Fluorescent Self-assemblies by Super-Resolution Imaging”为题，于近日发表在《德国应用化学》（Angew. Chem. Int. Ed.）上。该工作的第一作者为1818组乔庆龙副研究员，以上研究工作得到国家自然科学基金、我所创新基金等项目的资助。 （文/图 乔庆龙）

　　文章链接：https://doi.org/10.1002/anie.202208678