通过载体空间隔离效应构建高热稳定性Pd活性位的新策略

　　在国家自然科学基金项目（批准号：21577034）资助下，华东理工大学詹望成课题组在大气污染控制化学研究方面取得重要进展。研究成果以“Taming the Stability of Pd Active Phases through a Compartmentalizing Strategy toward Nanostructured Catalyst Supports”（通过载体空间隔离效应构建高热稳定性Pd活性位的新策略）为题，于2019年4月8日在线发表在Nature Communications (《自然·通讯》)上，论文链接：https://doi.org/10.1038/s41467-019-09662-4。

　　催化燃烧是控制挥发性有机污染物（VOCs）排放的有效方法之一，即在催化剂的作用下将VOCs高效、稳定地转化成CO2和H2O等无害产物，其中如何在燃烧强放热条件下保持贵金属催化剂的分散性和稳定性是VOCs高效稳定净化的关键。为了突破这一技术瓶颈，詹望成课题组提出了通过“载体空间隔离效应”实现贵金属活性位高分散、高热稳定性制备的新策略。针对Al2O3载体进行纳米片组装，构建空心花球结构，利用纳米片表面五配位Al3+键合Pd前驱体，实现贵金属活性位（PdOx）在Al2O3载体上的高度分散（标记为Pd/NA-Al2O3），同时利用纳米片相互交错形成的空间隔离效应，有效抑制PdOx在高温条件下的扩散和迁移，使得制备得到的PdOx活性位同时具有高分散和高热稳定特性，在VOCs催化燃烧净化过程中表现出优异的性能。在丙烷催化燃烧反应中，经1000 oC高温处理3 h后，Pd/NA-Al2O3可在230 oC下实现丙烷完全转化，比商业催化剂（Pd/La-Al2O3）的完全催化温度（300 oC）低了70oC。同时，由于该催化剂优异的热稳定性，使得在高温区间的升温-降温（300-800-300 oC）过程以及长时间高温（800 oC）反应过程中丙烷净化效率保持不变。该研究不仅提供了一种实现贵金属活性位高分散和高热稳定性制备的新策略，而且在低碳烷烃类VOCs催化燃烧方面也取得了突破。

图（a）纳米片和空心球两种结构的Al2O3载体影响Pd活性位热稳定性的示意；（b）空心球结构Al2O3载体负载Pd前后的二维27Al MQ MAS NMR；（c）Pd/NA-Al2O3催化剂的丙烷催化燃烧活性