重点实验室实现二维材料载流子的时空动力学分辨

分子反应动力学国家重点实验室化学动力学研究中心（1102组）杨学明院士、任泽峰研究员等与北京大学叶堉教授合作，通过发展飞秒时间分辨光发射电子显微镜（TR-PEEM），实现了二硫化钼（MoS₂）在纳米空间和飞秒时间尺度的载流子动力学研究，并利用上海同步辐射光源，通过X射线光发射电子显微镜（XPEEM）的元素成像，阐明了缺陷对MoS₂载流子动力学的影响。

　　二维材料因其载流子被限制在二维平面内，使得载流子迁移、扩散展现出许多奇特的性质，在光电和微电子方面具有很好的应用前景，受到了学术界和工业界的广泛关注。但是，目前对二维材料载流子的研究主要是静态表征和宏观时间尺度的研究。由于光斑尺寸的限制，以往在飞秒时间尺度对二维材料的载流子的动力学研究局限于光斑区域的平均效应，忽略了样品的不均匀性和局部缺陷对动力学的影响。

　　光发射电子显微镜（PEEM）具有纳米空间分辨能力，超快光谱具有飞秒时间分辨能力，将两者结合起来，可同时实现较高的时空分辨。此外，将PEEM和电子能谱仪结合起来，可获得微区的时间分辨光电子能谱（TR-PES），还可以利用能谱的平移随延时的变化，获得表面光电压（SPV）的超快动力学。因此，利用TR-PEEM可以观测到光电子强度、空间分辨、时间分辨和光电子能量等，其也被称为“四维光电子显微镜”。利用TR-PEEM，可以研究载流子在纳米尺度的空间上是如何流动的、载流子在飞秒时间尺度流动的速度、载流子在能量上是如何弛豫的等。

　　本工作中，该团队利用TR-PEEM，发现MoS₂表面具有空间不均匀性；利用微区XPS确定了硫的空位缺陷；利用微区（2μm）TR-PES测量了TR-SPV的动力学和载流子寿命，发现电子-空穴复合主要是通过热发射过程，以及表面缺陷可以加速电子-空穴复合速率达1-2个数量级。通常的光电子谱只能获得较浅的表面层电子信息，而SPV能测量整个空间电荷层（space-charge layer，SCL）的载流子信息。因此，结合超快时间分辨，可以对整个SCL内载流子在超快时间尺度的动力学有一个更深的认识，为未来二维材料在微电子领域的应用提供理论依据。

　　相关研究成果以“Spatially Heterogeneous Ultrafast Interfacial Carrier Dynamics of 2D-MoS₂ Flakes”为题，发表在Materials Today Physics上。该工作的第一作者是我所1102组博士研究生梁宇、李博瀚，以及北京大学黎子凌。该工作得到了国家重点研发计划、国家自然科学基金、中科院等项目的支持。

　　文章链接：https://doi.org/10.1016/j.mtphys.2021.100506