近日，美国化学会无机化学期刊Inorganic Chemistry在线发表了中科院高能物理研究所核能放射化学实验室在核废料处理方面的最新研究成果——采用新颖的四齿邻菲罗啉二酰胺配体高效选择萃取分离锕系元素(Xiao Chengliang, Chai Zhifang*, Shi Weiqun*, et al. Inorg. Chem., 2014, ASAP)。
核能发电产生的核废物，尤其是其中的长寿命次锕系核素，其安全处理处置是核燃料循环关键环节之一，分离嬗变(Partition & Transmutation)策略可以在充分利用核燃料资源的同时大大降低核废物的毒性和体积，被认为是解决这一难题的有效途径。但是，由于三价镧系与三价次锕系元素化学性质极其相似，分离非常困难，是目前高放射性废物处理最具挑战性的课题之一。
在国家自然科学基金和中科院核能先导专项的支持下，高能所核能放射化学实验室自2011年起致力于通过密度泛函理论研究含氮杂环软配体以及含氧酰胺甲基氧膦硬配体与镧锕系阳离子的作用机理，并率先提出金属离子的溶剂化可能是其选择性的决定因素(Inorg. Chem, 2011, 50: 9230; J. Phys. Chem. A, 2012, 116: 504; Coord. Chem. Rev, 2012, 256: 1406; Inorg. Chem, 2013, 52: 196; Inorg. Chem, 2013, 52: 10904.)。最近，该实验室在前期工作的基础上，创新性地提出软硬原子结合的策略，筛选并合成了对不同价态锕系离子具有高效选择性的邻菲罗啉二酰胺配体(DAPhen)(Inorg.Chem, 2014, ASAP)。溶剂萃取实验表明DAPhen对三、四和六价锕系阳离子均有优异的萃取能力，而对三价镧系离子几乎不萃取，从而实现锕系与镧系的组分离。在1.0 M硝酸溶液中，锕系阳离子对Eu(III)的分离因子分别为STh(IV)/Eu(III) = 2209、SU(VI)/Eu(III)= 264和SAm(III)/Eu(III)= 65。这是迄今为止文献报道的对锕系元素组分离最有效的萃取剂，有望应用于高放射性废液中锕系元素的组分离。
高能所核能放射化学实验室核废料处理研究取得进展
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