AOM：单层六边形WS2荧光不均匀分布？武大发现最新机理

　　近年来，单层过渡金属硫族化合物（TMDs）优异的光、电特性，比如，直接带隙、强激子效应、强非线性效应和自旋-能谷锁定等引起了人们广泛研究兴趣。这些特性使得TMDs材料在光电子器件和谷电子器件中具有潜在的应用前景。在TMDs材料中，空位缺陷和晶界通常是分子吸附位点或电荷散射中心。这些缺陷会形成一些激子束缚中心从而影响材料荧光强度、谷极化度或者迁移率等等光电性质。在光学亮态材料MoX2（X=S/Se）中，常见的S/Se缺陷是影响材料荧光量子效率的重要缺陷类型；而对于光学暗态材料WX2（X=S/Se），金属W缺陷则在调制材料光学性质方面起到重要作用，比如作为单光子源和调控谷极化度。为了加快单层TMDs材料的集成化和应用化进程，化学气相沉积法（CVD）以其大面积制备、高度可控和低成本的优势受到了研究学者的青睐。但是，与机械剥离的TMDs材料相比，CVD制备的TMDs材料的缺陷浓度和类型更多，这极大地影响了其光学性质。其中，CVD制备的TMDs暗态材料WX2也因缺陷的存在而呈现出了各种荧光分布图案。然而，这种缺陷调制TMDs材料光学性质的内在机理尚未被研究清楚，其中缺陷束缚的激子和带边激子的竞争关系也尚未被完全理解。

　　来自武汉大学纳米光学课题组的张顺平教授与袁声军教授的计算物理课题组合作，对化学气相沉积制备的单层六边形WS2中“花瓣”型的荧光分布机理进行了研究。温度依赖的荧光表征揭示了缺陷束缚的激子和带边激子在变温过程中的竞争关系。根据高分辨透射电镜表征，研究者发现W和S混合缺陷（WSx-vacancy）密度跟荧光强度成正相关。进一步通过分子吸附脱附荧光表征和理论计算缺陷掺杂效应分析可知，这种W和S的混合缺陷会在带隙中引入相对对称分布的n掺杂和p掺杂缺陷能级。这使得在分子吸附脱附荧光实验中，WS2的荧光强度表现出对周围环境变化反应不灵敏的特征。最后，综合光学表征、电镜表征和理论计算，研究者推测具有最低形成能的WS-vacancy是这种具有“花瓣”荧光分布的单层WS2中最有可能的缺陷类型。该项工作阐明了缺陷导致单层WS2荧光不均匀分布的物理机制，对通过缺陷工程调制TMDs材料光学和电学性质提供了重要指导。相关结果发表在Advanced Optical Materials上。张顺平教授和袁声军教授为论文共同通讯作者，武可博士后和钟红霞博士后为论文共同第一作者。

　　上述研究工作得到了国家自然科学基金（91850207，12104421，51771078等）和国家重点研发计划（2017YFA0303504，2018YFA0305800）等项目的支持。

　　论文信息：

　　Revealing the Competition between Defect-Trapped Exciton and Band-Edge Exciton Photoluminescence in Monolayer Hexagonal WS2

　　Ke Wu, Hongxia Zhong, Quanbing Guo, Jibo Tang, Zhenyu Yang, Lihua Qian, Shengjun Yuan*, Shunping Zhang*, Hongxing Xu

　　Advanced Optical Materials

　　DOI: 10.1002/adom.202101971