PRL－高鸿钧谢心澄等－单分子自旋态量子调控研究

量子调控研究是国家中长期科技发展战略规划的重要内容。近日，中科院物理所纳米物理与器件实验室高鸿钧研究组与谢心澄研究员及英国利物浦大学Werner A. Hofer教授合作在单分子自旋态的量子调控研究中取得新进展。他们发现在酞菁铁分子Kondo效应中由于分子中心铁原子在金属表面的吸附位置不同对Kondo效应产生很大影响。相关研究结果发表在9月7日出版的《物理评论快报》(Phys. Rev. Lett. 99, 106402 (2007))上。这是首次报道吸附位置对单分子Kondo效应的调控作用，为单分子自旋态的量子调控及其在量子信息中应用研究提供了新思路。
 
Kondo效应是指磁性杂质中的局域自旋与自由电子强关联相互作用所引起的一系列低温反常现象。近年来，扫描隧道显微镜技术的迅速发展使人们能够精确地测量单个磁性原子或分子在金属表面上的Kondo效应，而在原子尺度上探索影响Kondo效应的因素是实现单分子自旋态量子调控的关键。
 
中科院物理所高鸿钧研究组利用低温扫描隧道显微镜及扫描隧道谱，在对吸附在金表面的磁性分子酞菁铁的测量中，发现了Kondo温度高于室温的Kondo效应，并发现分子中心铁原子在金表面的吸附位置对Kondo效应影响很大。他们发现酞菁铁分子在金表面存在两种吸附取向，虽然在分子中心测量的扫描隧道谱显示两种分子取向都存在Kondo效应，但是彼此却存在很大差别。这种差别主要表现在两个方面：根据Fano理论拟合的Kondo温度，以及扫描隧道谱在费米面附近的线型。第一性原理计算及实验测量表明，两种取向的分子的中心铁原子吸附在金表面的不同位置：第一种分子取向，铁原子吸附在金表面两金原子之间的桥位置；第二种分子取向，铁原子吸附在金表面金原子的正上方。他们的理论分析表明，分子中心铁原子在金表面的吸附位置不仅影响到局域自旋与自由电子耦合相互作用的强弱，而且还会影响扫描隧道谱测量中隧穿电子的通道。
 
近年来，高鸿钧领导的研究组对纳米功能结构材料的调控生长、机制与物性等进行了系列研究(如：Phys. Rev. Lett. 97, 246101 (2006)；97, 156105 (2006)；96, 226101 (2006)；96, 156102 (2006)；Adv. Func. Mater. 17, 770 (2007))。根据该工作观察到的吸附位置对单分子Kondo效应，他们提出了调控单分子自旋量子态的可能途径：1)通过基底上不同位置或不同基底的物理化学性质(如：Phys. Rev. Lett. 97, 156105 (2006))；2)通过调节纳米分子体系中非功能性侧链(如：Phys. Rev. Lett. 96, 226101 (2006))。这对量子调控和量子信息研究具有重要意义。

 
以上工作得到了国家自然科学基金委、国家科技部和中国科学院的资助。