发布时间:2021-02-22 10:50 原文链接: STMAFMTERS联用实现单分子多维度内禀参量精密测量

  中国科学技术大学单分子科学团队侯建国院士、王兵教授、谭世倞教授等发展了多种扫描探针显微成像联用技术,实现对单分子在电、力、光等外场作用下不同内禀参量响应的精密测量,在单化学键精度上实现单分子多重特异性的综合表征。相关成果2月19日发表于《科学》。审稿人认为,该技术将具有跨领域的影响力。

  精确测定分子化学结构、识别其化学物种,一直是表面科学的核心问题。即使在单个分子层次上,分子结构、电子态及其激发态、化学键振动、反应动力学行为等多维度的内禀属性,均表现出显著的特异性。针对分子多维度内禀参量的精密测量,是全局性和综合性理解分子特异性的基础,是一个极具挑战性的前沿问题。

  在过去40多年里,扫描隧道显微术(STM)及其衍生出的多种高分辨的显微成像技术,如q-Plus原子力显微术(AFM),已经获得1埃量级的空间分辨能力,但这些显微技术缺乏化学识别能力。

  2013年,中国科学技术大学团队利用针尖增强拉曼成像技术(TERS)首次实现亚纳米级的化学识别,并于2019年将该技术空间分辨推进至1.5埃,为针对分子特异性的全局表征研究打下基础。

  该团队发展了STM-AFM-TERS联用技术,突破单一显微成像技术的探测局限。他们利用这一高分辨的综合表征技术,以并五苯分子及其衍生物为模型体系,结合电、力、光等不同相互作用,实现对电子态、化学键结构和振动态、化学反应等多维度内禀参量的精密测量。

  实验结果揭示了银(110)表面吸附的并五苯分子转化为不同衍生物的机理,其中纳腔等离激元激发是导致特定吸附构型下C―H键选择性断裂的原因。在技术上,他们通过集成高灵敏度的单光子计数器,把拉曼光谱的实空间成像速度提高2个数量级,成功实现并五苯分子化学反应前后的动态跟踪与测量。结合理论计算,他们揭示了分子化学反应过程的机理,验证了实验观测结果。

  这一融合多维度表征技术策略,将为表面催化、表面合成和二维材料中的化学结构与物种识别以及构效关系的构建提供可行的解决方案,在表面化学、多相催化等研究领域具有重要的科学价值。

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