发布时间:2016-11-16 10:50 原文链接: 物构所金属有机框架材料催化二氧化碳转化研究获进展

  将二氧化碳(CO2)催化转化为高附加值的化工产品是化学家们所面临的一项长期挑战。目前,各种均相催化体系对CO2的活化转化,往往需要高温、高压的条件,且分离提纯成本高,而采用高效的多孔非均相催化剂有望解决这一难题。金属-有机框架(MOFs)化合物因其具有高比表面积、丰富的化学官能团和金属中心以及可调的孔道,近年来在多相催化中应用广泛。

  最近,中国科学院福建物质结构研究所结构化学国家重点实验室研究员曹荣和副研究员黄远标领导的MOFs催化团队,在科技部“973”计划、国家自然科学基金项目、中科院战略性先导科技专项、中科院青年创新促进会、中科院海西研究院“春苗人才”专项等支持下,在MOFs非均相催化转化二氧化碳研究中取得进展。他们利用咪唑官能化的直线型羧酸配体(Im-H2BDC)与Zr离子通过同网络合成和后合成共价修饰(PSM)的策略,制备得到了尺寸可调节的纳米级多孔咪唑嗡盐离子型催化材料。由于催化剂中咪唑官能基团的存在可增强对CO2的吸附,其中布朗斯特酸位点(Zr–OH/Zr–OH2)和路易斯碱碘离子的存在,可以实现在不需要任何助催化剂、无溶剂、常压条件下协同催化烯烃环氧化物与CO2反应生成环状碳酸酯。该催化剂能够实现回收多次利用,并保持活性基本不变,该工作有望为新型稳定的MOF催化材料的制备提供一个新的策略。相关研究结果发表在《化学科学》(Chem. Sci., 2016, DOI:10.1039/C6SC04357G)上。

  此外,该研究团队将Salen(Al)与三嗪单体共聚,一锅法制备了同时具有咪唑鎓盐和Salen(Al)的离子型介孔有机框架化合物,该多孔催化剂成功实现了对烯烃环氧化物与CO2反应生成环状碳酸酯的协同催化(Chem. Commun., 2016, 52, 13288-13291)。

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