近日,中科院大连化学物理研究所研究员金盛烨、田文明等在高压环境下光生载流子输运研究中取得新进展。该团队通过时空分辨荧光扫描成像技术,实现了高压环境下载流子输运的直接观测,并发现钙钛矿在高压环境下仍然可以保持良好的载流子输运性能。相关研究成果发表在《美国化学会能源快报》上。

  压力作为重要的热力学影响因素,可以有效缩短原子间距,增强电子轨道耦合,进而改变物质的电子和晶体结构,从而揭示材料结构与性能的关系,并在发现新结构、新现象和阐释新机制方面发挥重要作用。研究发现,压力可以有效改变钙钛矿材料的光电特性,并且在一定的压力范围内可以提升器件的光电性能。钙钛矿材料的载流子寿命,载流子迁移率和迁移距离是决定器件性能的重要参数。因此,了解这些核心参数在压力作用下如何变化,对于理解压力对钙钛矿器件光电性能的影响至关重要。高压下材料性质研究主要在金刚石对顶砧压腔内完成,受到压腔空间以及传压介质限制,采用传统方法测量高压下载流子输运性能具有巨大挑战。

  研究中,该团队通过将金刚石对顶砧与时空分辨荧光扫描成像等技术相结合,在高压环境下直接观测到三维钙钛矿MAPbI3单晶中的载流子输运过程,并发现在0.4至5.7GPa压力范围内,三维钙钛矿MAPbI3单晶的扩散系数比常压提高30%以上,载流子依然可以保持5~8μm迁移距离。同时,团队结合高压下X射线衍射和拉曼光谱等表征技术,证明了MAPbI3单晶在0.3~0.4GPa发生了由四方相到立方相的结构转变,在大约3GPa发生了等结构相变。本工作揭示了压力对三维钙钛矿MAPbI3载流子输运的影响,并为利用压力来调节或优化钙钛矿的光电特性提供了新思路。

  相关论文信息:https://doi.org/10.1021/acsenergylett.1c02359

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