发布时间:2014-07-08 13:05 原文链接: 化学所在二氧化碳化学转化研究中取得进展

  CO2是主要的温室气体,同时也是一种廉价、丰富的 C1 资源,因此将 CO2 转化为高附加值化学品具有重要意义。由于CO2高度的热力学稳定性和化学惰性,如何实现温和条件(尤其是常温常压)下的化学转化是一个极具挑战性的科学问题

  在国家自然科学基金委中国科学院的大力支持下,中科院化学研究所胶体、界面与化学热力学重点实验室科研人员在CO2化学转化方面开展了系统研究,取得重要进展。研究人员通过构筑不同催化体系,发展了基于邻苯二胺或邻硝基苯胺、CO2和H2三组分反应合成苯并咪唑的绿色新途径,“一锅法”制得了苯并咪唑(Green Chem., 2013, 15, 95-99,Green Chem., 2014, 16,3039-3044 )。以离子液体[HDBU][OAc]为溶剂和催化剂,使得邻苯二胺与CO2直接羰基化反应生成苯并咪唑酮(ACS Catal., 2013, 3, 2076-2082)。采用商业Pd/C和有机碱DBU(1,8-二氮杂环[5,4,0]十一烯-7,DBU)的协同催化,发展了基于碘苯、CO2和聚甲基氢硅氧烷(PMHS)反应直接合成苯甲醛的新方法(Chem. Commun., 2014, 50, 2330-2333)。

  最近,研究人员通过设计合成双功能离子液体([HDBU+][TFE-]),发展了面向常温常压下CO2与邻氨基苯腈类化合物反应合成喹唑啉-2,4(1H,3H)-二酮类化合物的新型催化体系。该离子液体由有机碱和弱质子给体三氟乙醇(TFE)中和反应制得,可在常温常压下吸收CO2,捕集容量高达1.01 mol/mol。研究发现,离子液体的阴离子可活化CO2分子,其阳离子和阴离子通过氢键作用共同活化邻氨基苯腈底物分子,最终导致产物生成。考察了一系列含有不同取代基的邻氨基苯腈与CO2的反应,均获得相应的喹唑啉-2,4(1H,3H)-二酮产物。该离子液体使反应在无溶剂、无金属参与条件下进行,是一种实现温和条件下CO2化学转化的绿色催化体系,具有广阔的应用前景(Angew. Chem. Int. Ed. 2014, 53, 5922~5925)。

化学所在CO2化学转化研究中取得进展。

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