发布时间:2019-04-22 11:34 原文链接: 我国学者在放射性核素分离领域取得重要进展

  在国家自然科学基金项目(批准号:21790373, 21671191)等资助下,中科院高能物理所石伟群课题组近期在长寿命放射性核素分离领域取得重要进展,相关研究成果以“Anion-adaptive Crystalline Cationic Material for 99TcO4− Trapping”(阴离子自适应晶态阳离子材料用于高锝酸根捕获)为题于2019年4月4日在线发表在Nature Communications(《自然•通讯》)上。论文链接:https://www.nature.com/articles/s41467-019-09504-3。

  大力发展核电是我国能源结构升级、实现经济社会绿色环保健康发展的重要一环。与核能发展密切相关的放射性废物处理是影响我国核能可持续发展的关键技术之一。99Tc是重要的长寿命裂变产物,裂变产额在6%左右,且在环境中有较大的迁移性,发展高选择性的99Tc分离去污方法对环境放射性污染治理具有重要意义。但对传统离子交换分离来说,如何实现99TcO4-阴离子的选择性识别仍是环境放射性污染治理的主要瓶颈。

  针对这一挑战,石伟群课题组通过剥层技术将多层Ti2CTx转化为Ti2CTx纳米片,有效地增加了还原活性位点,同时加入阳离子型聚电解质(PDDA)对MXene表面进行修饰,制备出具有正表面电荷的三维网状结构复合材料TCNS-P,实现了对Re(VII)(Tc(VII)模拟物)阴离子的选择性去除。在此基础上,通过多组分超分子组装策略制备出了一类基于葫芦脲的超分子软材料,该软材料发生阴离子交换后可以进行超分子骨架的自适应重建,从而有效地促进了TcO4-/ReO4-的识别和分离。研究不仅获得了阴离子交换后含ReO4-化合物(TcO4-类似物)的单晶结构,还通过理论模拟揭示该材料发生阴离子交换后进行超分子骨架的自适应重建过程,深入阐释了该材料选择性识别TcO4-/ReO4-的机理。

图. TcO4-/ReO4-阴离子交换诱导的超分子材料单晶-单晶转变


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