大连化物所发表分子筛笼控制的甲醇制烯烃反应的综述文章

　　近日，中国科学院大连化学物理研究所低碳催化与工程研究部研究员、中国工程院院士刘中民与大连化物所研究员魏迎旭团队，发表了关于分子筛笼控制的甲醇制烯烃（MTO）反应的综述文章，阐述了MTO反应过程笼控制择形催化原理，提出了基于笼控制择形催化原理的调控策略，并展望了未来MTO过程的优化和精确控制面临的机遇和挑战。

　　分子筛催化甲醇制烯烃作为重要的C1化学反应，备受工业界和学术界关注。持续保持新兴煤化工产业的竞争力和可持续性，需要不断加深对催化反应过程基本原理和选择性控制原理的全面认识，以支撑新材料和工艺技术发展。

　　该综述针对典型八元环笼结构分子筛笼控制的MTO反应行为，从笼控制的烃池物种的生成、复杂反应网络中烯烃生成的优势反应路径、笼结构分子筛中积碳物种的生成和积碳失活机制、笼结构分子筛的扩散行为和扩散机制，阐述了MTO反应过程中的笼控制择形催化原理。该研究结合MTO反应过程中反应和催化材料的多尺度交互特性，综述了“扩散-反应-分子筛材料”多尺度交互作用机制，揭示了真实的交互催化作用和机理。基于笼控制择形催化原理，该文章总结了当前潜在的笼控制调控策略，提出了未来MTO催化剂和工艺技术创新需要在理解笼控制择形催化原理基础上，实现对催化材料和工艺条件的优化，通过精准控制反应、积碳和扩散来达到最优的甲醇转化和产物分布。

　　近年来，DNL12通过持续创新，形成了非石油资源生产低碳烯烃的甲醇制烯烃技术（DMTO-I/DMTO-II/DMTO-III）。目前，已签订31套装置的技术实施许可合同，烯烃产能达2160万吨/年，已投产16套工业装置，烯烃产能超过930万吨/年，带动了我国煤制烯烃产业快速发展。伴随着技术开发和创新，针对DMTO工业应用，甲醇制烯烃基础研究揭示了微观催化机制，为技术发展提供了理论支撑，取得了突破性进展。该团队从反应中间体甄别、作用及引导反应途径建立，反应中间体的演变及完整的动态自催化反应路径的建立，笼结构分子筛的积碳失活及扩散机制，结合“扩散-反应-分子筛材料”多尺度交互作用机制，多角度形成了MTO化学原理和分子筛笼控制择形催化原理。同时，该团队提出分子筛笼催化环境修饰、催化剂预积碳及催化剂水蒸气再生等基于分子筛笼控制原理的反应调控策略。

　　相关研究成果以Cavity-controlled methanol conversion over zeolite catalysts为题，发表在《国家科学评论》（National Science Review）上。研究工作得到国家重点研发计划、国家自然科学基金和中国科学院前沿科学重点研究计划等的支持。