锂离子电池的理论能量密度有限,难以满足日益增长的能量需求。近日,西安交通大学化工学院教授唐伟联合东南大学教授吴宇平、上海交大副教授杲祥文、空间电源所研究员李永、德国卡尔斯鲁厄理工学院教授Stefano Passerini(斯特凡诺·帕塞里尼)组成的国际化创新团队基于对SEI化学的调控,设计了一种宽温域电解液(WTAE),助力锂金属电池宽温域高效循环。
该研究成果以《宽温域500 Wh kg-1锂金属软包电池》(Wide temperature 500 Wh kg-1 lithium metal pouch cells)为题发表在国际期刊《德国应用化学》(Angew. Chem. Int. Ed.)上。
该研究成果展示了理解SEI化学的重要性,为宽温域电解液的设计提供了有效的策略,对推动宽温域锂金属电池的技术突破和商业化进程具有重要指导意义。
锂金属电池(LMBs)因其高比容量的锂金属负极(3860mAh g-1)被视为实现超过500Wh kg-1能量密度的“圣杯”。然而,受限于金属电极/电解液界面的不稳定性以及枝晶生长问题,锂金属电池循环寿命较差。在追求高能量密度的条件下(低N/P比以及低E/C比),其循环稳定性面临更大的挑战。此外,锂金属电池的性能受温度变化影响显著,低温下由于锂的传质动力学缓慢,导致锂枝晶生长和放电能量密度低(-40℃时低于300 Wh kg-1)。因此,基于SEI化学调控,构建宽温域电解液,提升锂金属电池宽温域循环稳定性,对于拓宽高能量密度锂金属电池应用场景具有重要意义与价值。
针对上述问题,该团队通过构筑局部高浓电解液,将锂离子溶剂化结构从溶剂主导转变为阴离子主导,促进阴离子分解,从而在锂金属负极表面构建了富含LiF等无机组分的SEI界面。电化学性能测试、理论模拟计算、界面表征以及原位光学观察的结果共同证明,富含LiF等无机组分的SEI能够有效促进Li+在SEI中的扩散并加速其去溶剂化过程,从而提升锂金属负极的动力学性能,并显著抑制低温下的锂枝晶生长。因此,使用该电解液组装的5.8Ah软包电池能够在-40℃到60℃的宽温度范围内运行,实现25℃时503.3Wh kg-1的高能量密度和260次循环的优异寿命,以及-40℃时339 Wh kg-1的超高放电能量密度。
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