退役聚酯的化学回收利用对可持续发展具有重要意义,也为获取各种含氧化学品提供了新途径,但普遍存在效率低或分离困难等问题。通过水解加氢,可有效实现聚酯的解聚和转化,从而回收有价值的产品。在这一过程中,关键的科学问题在于如何有效激活并转化聚酯主链中的酯基化学键,使其通过水解步骤释放出对应的醇和酸,并进一步通过反应将羧酸基团转化,从而生成单一的目标产品。

在国家自然科学基金委、科技部和中国科学院的支持下,化学研究所胶体、界面与化学热力学院重点实验室、碳中和化学中心刘志敏课题组围绕退役聚酯的化学回收利用,发展了聚酯塑料降解反应的多种新路径Nat. Commun., 2024,15,712;Nat. Commun., 2024,15,160;Sci. Adv.,2023,9,eade7971; Chem. Sci.,2024,15,10892 – 10899;Green Chem.,2024,26,3159-3164;Nano Res.2023,16,12223–12229),为相关技术研发提供了科学依据。

近期,该课题组设计合成了具有催化聚酯水解和羧酸加氢功能的RuMo/TiO2双原子催化剂。该催化剂适用于各类聚酯及其混合物的催化转化,在温和条件下(如160 °C,4 MPa),催化聚酯水解及其水解产物羧酸的加氢过程,以100%选择性获得二醇产物。研究表明,催化剂中Ru单原子和O桥联的Ru-Mo双原子位点共存;Ru单原子位点活化的H2参与Mo位点吸附的水解产物羧酸的加氢反应,而O桥联的Ru和Mo双原子位点由于较高的反应能垒,抑制了生成醇的进一步加氢脱氧。

相关研究成果近期发表在Nature Communications期刊上(DOI: 10.1038/s41467-024-49880-z。论文第一作者为汤旻昊博士与清华大学博士研究生沈吉,通讯作者为刘志敏研究员、赵燕飞副研究员和清华大学的王定胜教授。

图1 聚酯水解加氢转化制备二醇

图2 双原子催化剂的表征


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