近日，中科院大连化物所催化与新材料研究中心（1500组）张涛院士、乔波涛研究员等与太阳能科学利用研究中心（1600组）李仁贵研究员等合作，在单原子光热催化乙炔半加氢反应研究方面取得新进展。合作团队通过控制单原子与纳米粒子间金属—载体强相互作用（SMSI）的发生条件，实现包覆纳米粒子的同时暴露单原子，构筑Pd1/TiO2单原子催化剂，该催化剂可显著提升乙炔半加氢反应选择性；同时，利用TiO2载体优异的光催化性质，提高了乙炔半加氢反应活性，实现了低至70℃的乙炔加氢低温高效转化。
乙炔半加氢反应是一个重要的化学化工过程，在基础研究与工业应用中均具有重要意义。在基础研究中，该反应是探究催化反应机理以及催化剂表面性质的模型反应；工业上该反应是大量乙烯原料气中除去乙炔杂质以满足乙烯下游应用的关键环节。Pd单原子催化剂因其原子利用率大，活性位点孤立、均一等优势，常用于乙炔半加氢反应中。研究发现，产物乙烯以较弱的π键吸附，可显著提高反应选择性。但是，由于单原子活性中心对H2裂解能力较差，反应活性有待提高。此外，制备稳定的Pd单原子催化剂并使其在还原气氛中不发生团聚仍具有挑战。
本工作中，研究人员通过控制SMSI发生条件，选择性地包裹催化剂中纳米粒子而只暴露单原子，成功构筑了Pd1/TiO2单原子催化剂，提高了乙炔加氢反应中乙烯选择性。此外，科研人员利用TiO2的优异光催化性能，通过光热协同催化，实现了乙炔加氢高效转化。研究表明，光生电子可从载体TiO2转移到相邻的Pd单原子上，促进乙炔活化，从而促进乙炔加氢转化。本工作为开发稳定、高效的Pd单原子催化剂提供了一条有效途径，也进一步推进了光热协同催化加氢反应的研究。
相关工作以“Photo-thermo Semi-hydrogenation of Acetylene on Pd1/TiO2 Single-atom Catalyst”为题，于近日发表在《自然—通讯》（Nature Communications）上。该工作共同第一作者是我所1502组博士研究生郭亚琳与黄一珂。上述工作得到国家重点研究发展计划、国家自然科学基金、中国科学院基础研究青年科学家等项目的资助。（文/图 郭亚琳）
文章链接：https://doi.org/10.1038/s41467-022-30291-x
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